柔性化学传感器的设计与传感行为研究

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近年来,柔性电子领域的技术创新推动了医疗行业向着以个人为中心的保健管理模式发展。其中,柔性化学传感器可以检测人体体液中的生物标记物,从分子层面给出人体的健康状况,是目前研究的热点。然而,目前柔性化学传感器大都只检测单一的生物标记物,对多组分同时监测的传感器相对较少。此外,对人体不同部位进行测试时,要求传感器需要不同程度形变,而形变是否影响传感器传感行为的相关研究少之又少。因此,本文从柔性、可拉伸的导电电极和化学传感器的设计出发,构建出两种柔性化学传感器,探究柔性导电电极在弯曲、折叠、拉伸等变形条件下电学性能的变化,研究了形变对化学传感器传感行为的影响。本论文主要的研究内容包括以下部分:1.采用两种方法制备柔性导电电极:(1)采用磁控溅射法,在柔性聚酰亚胺衬底上镀金,制备金/聚酰亚胺电极,该电极具有非常好的柔软性,在弯曲、扭曲等变形下电学性能依然保持稳定;(2)采用切割的方法制备蛇形铜电极,用Ecoflex硅胶对其封装,制备成柔性可拉伸蛇形铜电极。该电极具有非常好的柔软性,可以实现弯曲、扭曲等变形,且在这些变形条件下电学性能仍能保持稳定。通过力学测试发现,该电极还具有很好的拉伸性能,最大拉伸可达120%,循环拉伸折叠200次后电学性能依然稳定,抗疲劳性能好。因此两种柔性电极都可以作为柔性化学传感器的导电电极。2.利用八面体氧化亚铜(Cu2O)粒子为催化活性材料构建柔性非酶葡萄糖传感器。通过磁控溅射技术在聚酰亚胺上沉积图形化的金薄膜,制得柔性传感器三电极结构。以Cu2O为工作电极,全固态Ag/AgCl电极为参比电极,金薄膜为对电极构筑非酶葡萄糖传感器。该柔性传感器能够承受弯曲、折叠、扭曲等各种变形。与传统方法制备的Cu2O修饰的导电玻璃电极相比,我们制备的Cu2O基柔性非酶葡萄糖传感器表现出更高的催化性能。在恒电位0.55 V时,柔性非酶葡萄糖传感器的灵敏度为515.62μA/(mM·cm2),线性范围为10μM9 mM,最低检出限为10μM,响应时间<5 s。此外,该传感器对抗坏血酸、尿酸、多种电解质离子(如K+、Na+、Mg2+)等干扰物具有良好的抗干扰性和稳定性。传感器性能完全满足了检测汗液中葡萄糖含量的要求,可用于开发基于汗液的葡萄糖传感器,用于检测汗液中葡萄糖浓度,有望实现对糖尿病的个性化监测与及时诊断。3.设计了柔性可变形的多功能化学传感器,通过滴涂法和电化学沉积法构建葡萄糖、pH值和Na+传感模块,并封装在Ecoflex基板上,探究三个传感模块的传感行为。研究结果表明,该多功能柔性化学传感器可进行双向拉伸、弯曲、扭曲等多种变形,每个传感模块均具有良好的灵敏度,线性度和抗干扰性。在变形状态下,传感器的传感行为无明显变化,具有很好的稳定性。此外,三个传感器的线性范围均覆盖了人体汗液中生理物质含量的正常范围,为未来替代血液进行多种生物标记物的检测提供可能,也为临床疾病的早期诊断和个性化医疗提供实验参考。
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