固体酸催化合成特戊酸的研究

来源 :河北工业大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:ZHY19641030
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本文从烯烃和一氧化碳为主要原料的Koch法合成特戊酸机理出发,对固体酸催化特戊酸合成的工艺进行了研究。 通过对磺酸树脂、五硅型硼硅酸盐沸石及SO42-/MxOy型催化剂上特戊酸合成性能的研究,筛选出了对本反应体系具较高活性的催化剂SO42-/ZrO2,在该催化剂上合成特戊时,异丁烯的转化率为34.8%,特戊酸产率为19.2%。实验中发现:温度对反应性能有很大影响,在异丁烯达到超临界状态后,反应性能大大改善,但在较高的温度下,易发生异丁烯的聚合反应;提高反应的压力能够改善反应性能。对催化剂SO42-/ZrO2来说较好的反应条件是150℃,7MPa。 通过对SO42-/ZrO2型催化剂的制备方法和在制备过程中的各因素对催化剂反应性能的影响的分析,找出了对本系统较为合适的催化剂制备工艺,制备了复合型双金属氧化物催化剂SO42-/ZrO2-La2O3及负载型La-SO42-/ZrO2-La2O3催化剂,并对这两种催化剂制备过程中的各影响因素进行了分析和研究。通过负载镧提高了催化剂的选择性;通过催化剂的表征,对催化剂制备过程中的各影响因素进行了分析,讨论了催化剂的失活与再生,催化剂失活的原因是催化剂表面的结焦,重新焙烧的方法能在一定程度上恢复催化剂的活性。 研究了以相转移催化方法改善g-l-l-s反应的传质问题。在SO42-/ZrO2-La2O3催化的反应系统中加入稀硫酸和氧化亚铜促进了异丁烯和一氧化碳的传质、使反应得以快速,高选择性的进行,异丁烯的转化率达95%以上,特戊酸的收率达47%;讨论了g-l-l-s传质过程;对催化剂作了失活分析,催化剂失活的原因是因为反应后的催化剂表面覆盖了一层硫酸盐,使催化剂的活性中心数减少,活性降低。
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