【摘 要】
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无铅铁电钙钛矿K0.5Na0.5Nb O3(KNN)作为介电性能和压电性能出色的氧化物代表,近年来受到了广泛的关注。作为新一代无铅压电陶瓷,KNN具有高机电耦合系数和品质因数等优良性能。并且对KNN此类环境友好型材料体系的研究有助于替代市场中铅基陶瓷锆钛酸铅,符合可持续发展的基本国策。在现有研究中,压电系数媲美铅基材料的改性KNN已可以成功制备。但难以解决的问题在于KNN的多晶相变共存区域是依赖于
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无铅铁电钙钛矿K0.5Na0.5Nb O3(KNN)作为介电性能和压电性能出色的氧化物代表,近年来受到了广泛的关注。作为新一代无铅压电陶瓷,KNN具有高机电耦合系数和品质因数等优良性能。并且对KNN此类环境友好型材料体系的研究有助于替代市场中铅基陶瓷锆钛酸铅,符合可持续发展的基本国策。在现有研究中,压电系数媲美铅基材料的改性KNN已可以成功制备。但难以解决的问题在于KNN的多晶相变共存区域是依赖于温度变化的倾斜区域。相比于市场主流压电陶瓷锆钛酸铅近似垂直的相共存区域,KNN相界处的高压电系数受温度调控。这极大限制了这种环保压电材料的应用。为解决当下应用问题,需要对无铅压电材料体系的相结构细节有更深入的认识。本文系统地研究了锰(Mn)掺杂K0.5Na0.5Nb O3-LiBiO3单晶的温度依赖性结构演化的完整过程,呈现出约1050 p C/N-1的超高压电系数和优异的介电/铁电性能。通过在80-800 K的宽温度范围内演示所有拉曼活性模式相关的声子热力学。详细描述了各种声子模式和结构特性的非极化和极化散射特性。证明了分子振动中的对称差异、对称破缺和对称重排与多相共存和一级相变的不连续有关。以晶格动力学的研究方法在不同Mn含量的KNN-LiBiO3晶体中观察到完整的相变顺序和相变点的移动。工作旨在深入揭示KNN系统中良好的铁电/介电性能、结构和声子热力学的细节,以及理解掺杂影响下KNN体系的一级相变机制。传统分析技术难以达到对材料微观结构的系统认知,拉曼光谱技术在探测分子结构细节和晶格微小畸变上具有独特的优越性。以其无损、高灵敏的特点,在变温、变压条件下结合其他分析手段可做进一步的物理结构分析。本研究主要利用拉曼散射技术探索了新型工艺生长的性能优异的KNN-LiBiO3单晶的结构相变和声子热动力学。本文核心内容及创新点在于:(1)通过发挥偏振拉曼散射光谱敏感于分子/晶格尺度分析相结构和对称性等细节的优越性,总结出晶体的三角相(R)到正交相(O)到四方相(T)到顺电相(C)连续相变过程及不同掺杂浓度对于相变点的影响。(2)通过对制备方法与铁电/介电性能的分析,发现Mn离子掺入在ABO3晶格中以+2和+4价占据A位和B位,有效降低漏电流。退火工艺的使用使得晶格内A位和B位原子有序度提高,减小了晶格的总内能,含氧的退火氛围使得晶格氧化并抑制了空穴的产生,进一步提升了铁电性能。(3)通过对晶格对称性的分析发现,Mn含量的增加使得KNN-LiBiO3晶体在T相下的退偏比值显著上升,晶格结构趋向对称度低的线性构型。证明Mn元素的掺入会增强晶格的四方性。这项工作从晶格结构层面上为无铅KNN基铁电晶体的性能优化和提升提供了系统的物理解释。
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