【摘 要】
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微塑料(3及Ti O2添加剂,对不同砷形态的吸附量均较大;而白色PE地膜碎片及LDPE对不同砷形态吸附量的差异不大。PE(微)塑料的理化性质以及砷形态结构均会影响砷类物质与PE(微)塑料之间的界面行为。此外,本研究证明外界环境条件的变化会直接影响微塑料与砷类物质的相互作用,包括水环境p H、盐度、共存化合物及不同水体等因素。吸附到微塑料上的砷类物质也可以持续不断以低剂量解吸或释放到周围水环境中。因
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微塑料(<5 mm的塑料颗粒)存在于全球各种环境介质中。微塑料因其具有疏水性和较大的比表面积,会与周围环境中的污染物质发生相互作用,加之本身含有大量添加剂的泄漏,会造成潜在的生态环境风险,威胁到动物生存及人体健康。大量微塑料与污染物相互作用行为及其复合污染潜在风险的研究已经表明微塑料是环境污染物迁移的风向标。但是,目前有关微塑料和无机或金属污染物质相互作用的研究较少,特别是微塑料和砷相互作用行为及机理研究比较欠缺。砷(As)是一种类金属元素,以多种形态广泛分布于不同环境基质中,带来严重的生态环境毒性和风险。因此,本论文采用土壤地膜来源聚乙烯(PE)微塑料,开展不同种类聚乙烯微塑料与水体不同形态砷的界面吸附行为研究,探究砷与微塑料吸附作用机理,在此基础上进一步探究微塑料与无机砷形态在土壤中的污染行为,研究结果将为综合评估土壤微塑料作为砷化物迁移载体的潜在环境风险提供理论依据。本论文的主要研究内容从两个方面展开:(1)土壤地膜来源(微)塑料与不同形态砷在水体相互作用界面行为研究。选取黑色PE地膜碎片、白色PE地膜碎片和纯低密度聚乙烯(LDPE)微塑料颗粒等3种不同PE材质(微)塑料,研究其与水体4种不同形态砷(As(III)、As(V)、ROX及p-ASA)的吸附和解吸行为,探究微塑料本身的物理化学性质、砷形态和水环境化学条件对两者界面相互作用行为的影响。结果发现,黑色PE地膜碎片因具有较高的等电点及较多含量的无定形区域,因本身含有Ca CO3及Ti O2添加剂,对不同砷形态的吸附量均较大;而白色PE地膜碎片及LDPE对不同砷形态吸附量的差异不大。PE(微)塑料的理化性质以及砷形态结构均会影响砷类物质与PE(微)塑料之间的界面行为。此外,本研究证明外界环境条件的变化会直接影响微塑料与砷类物质的相互作用,包括水环境p H、盐度、共存化合物及不同水体等因素。吸附到微塑料上的砷类物质也可以持续不断以低剂量解吸或释放到周围水环境中。因此,水环境中微塑料颗粒及碎片的迁移和赋存会影响砷形态污染物的迁移及归趋,造成潜在的生态环境风险。(2)土壤(微)塑料与无机砷形态相互作用界面行为研究。采用可降解微塑料聚乳酸(PLA)和黑色PE地膜碎片,研究其与土壤中2种无机砷(As(III)、As(V))的吸附和解吸行为。在此基础上,探究人工强化老化过程对可降解微塑料PLA及黑色PE地膜碎片理化结构的影响,进而探究老化后的可降解微塑料PLA及黑色PE地膜碎片与土壤中2种无机砷的吸附和解吸行为。结果表明,人工老化导致PLA的比表面积、表面疏水性、结晶度及等电点均发生了不同程度的变化,但人工老化仅改变了黑色PE地膜碎片的等电点。PLA、老化PLA及老化黑色PE地膜碎片的添加均提高了无机砷在土壤(微)塑料混合体系中的吸附量,黑色PE地膜碎片的添加抑制了无机砷在土壤(微)塑料混合体系中的吸附作用。环境条件的改变对无机砷在混合体系中的吸附作用也会产生影响,包括p H、盐度及共存有机质等因素。吸附到土壤(微)塑料混合体系中的无机砷也会在水环境及模拟体液环境中有持续低剂量释放或解析,因此微塑料风险并不可以忽略。本文对水体和土壤环境基质中微塑料与4种砷化物之间的相互作用界面行为进行研究,为预测微塑料的潜在环境风险提供理论依据,同时也为日后塑料生产的管理控制提供坚实的数据支持。
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