【摘 要】
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双碳战略的提出,要求从能源供给侧提高可再生能源比例,调整以火电为主的能源结构,加快零碳电力、氢能、储能等技术的发展。基于可再生能源发电的电解水制氢技术,具有制氢纯度高且可以氢作为储能介质实现富余、波动性电力的规模化存储等优点,受到广泛关注。但高制氢电耗是限制电解水制氢规模化应用的瓶颈。近年来,采用热力学上更易发生的反应取代阳极高耗能、动力学缓慢的析氧反应,成为降低制氢电耗的重要方向。生物质作为成本
【基金项目】
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国家自然科学基金青年科学基金项目“界面焦耳热强化电解制氢及对木质素定向解聚的协同调控”（No.52006049）； 国家自然科学基金青年科学基金项目“生物炭辅助脉冲电解体系能质传递调控及强化制氢机制”（No.52106237）；
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双碳战略的提出,要求从能源供给侧提高可再生能源比例,调整以火电为主的能源结构,加快零碳电力、氢能、储能等技术的发展。基于可再生能源发电的电解水制氢技术,具有制氢纯度高且可以氢作为储能介质实现富余、波动性电力的规模化存储等优点,受到广泛关注。但高制氢电耗是限制电解水制氢规模化应用的瓶颈。近年来,采用热力学上更易发生的反应取代阳极高耗能、动力学缓慢的析氧反应,成为降低制氢电耗的重要方向。生物质作为成本低廉、来源广泛的碳源,其辅助的电解水体系,可降低制氢电耗30-60%并协同制备高值化学品。然而,生物质分子量大、结构复杂、电化学氧化效率低,其辅助的电解水制氢体系尚存在效率低、氧化机理不明确、产物选择性差等问题。本文首先系统研究了关键影响因素对木质素辅助电解水制氢体系的影响。基于Ti/Pb O2阳极通过电化学测试研究了温度、木质素浓度对制氢体系的影响,并对阳极失活机制进行了分析。结果表明:Ti/Pb O2阳极的析氧起始电位较高,且随着温度的上升,起始电位呈现下降趋势。木质素阳极氧化占据析氧反应活性位点,因而木质素的添加会抑制析氧反应的发生。提高温度和木质素浓度,均能有效提升制氢速率。在60℃、添加10g/L木质素条件下,阳极电位0.303V vs.Hg/Hg O即可实现10 m A/cm~2的电流密度,远低于析氧反应（0.773 vs.Hg/Hg O）所需电位。温度能够影响电极失活现象,60℃下附着于阳极表面的物质具有无色和碱性水溶性的特点。进一步分析阳极失活规律,对后续解决失活问题,提高木质素的氧化程度和效率均有重要意义。为阐明木质素氧化机制,本文进一步选取模型物苯氧乙醇为研究对象,为后续详细分析木质素氧化机制奠定基础。通过采用两步电化学沉积和电化学活化法,制备了NixCoy（OH）2纳米片@Ni Co合金,作为析氧反应和苯氧乙醇氧化反应的双功能催化剂。电化学测试和拉曼分析表明,钴掺杂可以调节NixCoy（OH）2的脱氢电位。阳极析氧反应和苯氧乙醇氧化反应达到10 m A/cm~2的电流密度分别仅需1.47 V和1.30 V（vs.RHE）。作为自支撑催化剂,NixCoy（OH）2纳米片@Ni Co合金具有较高的析氧反应和苯氧乙醇氧化反应稳定性。钴掺杂可以调节析氧反应中间体与苯氧乙醇的吸附能,改善碱性析氧反应和苯氧乙醇氧化反应性能。本章发现钴掺杂调节了Ni（OH）2的电子结构,为实现苯氧乙酸的高选择性生产和低能耗制氢提供了一种新策略。
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