甲烷的催化转化制合成气是目前比较有应用前景的利用途径之一。甲烷临氧二氧化碳重整制合成气反应是一个绿色工艺过程。它具有以下优点：(1)能量耦合(甲烷部分氧化的放热与甲烷二氧化碳重整的吸热耦合)；(2)产物H<,2>/CO可根据后续工艺的需要进行调节；(3)O<,2>的加入在一定程度上可以减少催化剂的积炭。本文采用适合流化床工艺的高耐磨强度的工业微球硅胶作载体，镍为主要活性组分，着重开展了流化床甲烷二氧化碳氧化重整制合成气催化剂体系及反应工艺研究，得到的主要结果如下： 在流化床反应器中700℃反应时，以柠檬酸盐为前驱体的Ni/SiO<,2>催化剂体系(ANiSC)在甲烷二氧化碳氧化重整反应中表现出优良的催化活性和稳定性。经过XRD、UV-Raman分析发现，与以硝酸镍为前驱体的催化剂(ANiSN)相比，在相同的镍负载量下，以柠檬酸镍为前驱体的Ni/SiO<,2>催化剂，还原得到的金属镍晶粒要细小得多(约4nm左右)。H<,2>-TPR实验发现，以柠檬酸镍为前驱体的NiO/SiO<,2>中NiO与载体具有强相互作用而使NiO难以还原，生成了类硅酸镍物种。NiO与SiO<,2>之间的强相互作用可能是NiSC还原后得到小晶粒金属镍的主要原因，也可能是催化剂在反应中难以烧结的主要原因。 采用Al<,2>O<,3>作为助剂，并使用柠檬酸盐和硝酸盐前驱体制备了Ni-Al<,2>O<,3>/SiO<,2>催化剂，并对反应前后的催化剂进行了H<,2>-TPR、XRD、UV-Raman等表征。活性评价结果表明：对于以硝酸盐为前驱体的催化剂，Al<,2>O<,3>的添加使催化剂的活性和稳定性得到提高，而且Al含量越高效果越好；相反，对于以柠檬酸盐为前驱体的催化剂，Al<,2>O<,3>的加入反而使催化活性和稳定性变差，Al含量越高越明显。表征结果表明，对于以硝酸盐为前驱体制备的Ni-Al<,2>O<,3>/SiO<,2>(ANi<,x>Al<,y>SN，A％代表催化剂上镍的负载量，x/y表示Ni跟Al的摩尔比)催化剂，Al<,2>O<,3>的添加使NiO与Al<,2>O<,3>具有相互作用，使NiO的还原峰向高温方向移动，而且随着Al含量的增加，催化剂上NiO的还原峰越往高温方向移动，还原后得到的金属镍晶粒越细小；对于以柠檬酸盐为前驱体制备的Ni-Al<,2>O<,3>/SiO<,2>(A<,x>NiAl<,y>SC，A％代表催化剂上镍的负载量，x/y表示Ni跟Al的摩尔比)催化剂，Al<,2>O<,3>的添加减弱了NiO与载体SiO<,2>的相互作用，使NiO的还原峰向低温方向移动，而且随着Al含量的增加，催化剂上NiO的还原峰越往低温方向移动，还原后得到的金属镍晶粒越大。这可能就是Al<,2>O<,3>的加入使ANi<,x>Al<,y>SN催化剂的活性和稳定性变好，而使ANi<,x>Al<,y>SC催化剂的活性和稳定性变差的主要原因。