氧还原反应（ORR）的过程由于电解质和电极材料的不同而不同,目前大多数已报道的非贵金属ORR反应催化剂材料只能在碱性电解质中发挥出色的性能,然而在酸性和中性条件下的研究少之又少。目前,需要在酸性电解质中应用的质子交换膜燃料电池（PEMFCs）已在新能源领域具备一定优越性。但是,PEMFCs所采用的Pt基贵金属催化剂因储量稀少、价格昂贵、易中毒失活等问题,严重阻碍了其商业化进程。因此,替代Pt基贵金属催化剂的研究已成为全球性的热点研究课题。针对以上问题,开发出高性能长寿命的非贵金属基催化剂用于替代Pt/C在燃料电池中的应用是迫切急需的。目前,Fe-N-C催化剂因其Fe-N₄结构对ORR的四电子反应路程具有高的选择性,从而成为最具有潜力的非贵金属氧还原催化剂。根据非贵金属ORR催化剂的设计要求,为了开发宽pH值条件下稳定、高的活性比表面积的低成本催化剂,本文主要通过模板辅助法制备一系列Fe-N-C催化剂材料,对其综合性能和催化机理进行了深入研究。主要研究内容如下:（1）本文利用SiO₂模板辅助法,聚苯胺（PANI）作为氮源和碳源,Fe Cl₃·9H₂O作为铁源,通过导电聚合物原位包覆SiO₂模板制备前驱体SiO₂@PANI-Fe,一步热解获得Fe-N-C催化剂材料。再通过优化反应条件、氧化剂及铁源用量,成功合成一系列N-C和Fe-N-C-x催化剂。通过SEM、TEM、XRD、Roman、BET和XPS等技术研究了材料的物理化学性质,其中具有高ORR活性的吡啶氮含量为29.9%。结合循环伏安法、线性扫描伏安法对材料进行了电化学性能评估,最终筛选出碱性和酸性性能较优的Fe-N-C-10催化剂。（2）在前面工作的基础上进一步优化,利用引入双模板法,在SiO₂@PANI-Fe前驱体的表面再包覆薄层SiO₂,得到三明治结构的前驱体,抑制了高温下含氮、碳有机物的挥发和金属原子的自由迁移而导致的金属颗粒生长。SEM和TEM表征结果证明了成功制备出SiO₂@PANI-Fe@SiO₂前驱体和完整的核壳结构催化剂（D-Fe-N-C-x）,XPS分析结果表明D-Fe-N-C-10催化剂材料表面具有更高的含氮量（6.6%）和丰富的Fe-N_x结构。通过循环伏安、线性扫描伏安测试证明了D-Fe-N-C-x的催化活性在碱性和酸性条件下都得到一定程度地提升。此外,合成的D-Fe-N-C-10催化剂在碱性条件下的甲醇耐受性和耐久性明显优于商业Pt/C催化剂,表明其具有在碱性燃料电池应用的潜力。（3）为了增加Fe-N_x活性中心的数量,在前两章的工作基础上进一步优化了制备过程,使用性能较优的前驱体SiO₂@PANI-Fe-10,借助尿素在高温下热解提供的NH₃氛围,成功地制备出单原子催化剂（Fe-N-C-NH₃）。通过HAADF-STEM和EESL证明了Fe单原子的存在以及分布。通过BET和BJH结果显示该单原子催化剂具有高比表面积(436.7 m² g^-1)和微/介孔结构（～2 nm）,XPS拟合结果表明该Fe单原子催化剂材料表面的总氮中吡啶N（40.7%）和石墨N（45.4%）有着明显提高,Fe 2p中拟合证实出Fe-N₄结构的存在。通过RDE和RRDE电化学测试技术分析了该单原子催化剂在全pH下（酸性、中性和碱性）的催化活性、长期稳定性以及甲醇耐受性测试,并与商用Pt/C催化剂进行了比较。结果表明,该单原子催化剂对ORR的四电子反应路程具有高度选择性,在全pH下都具有媲美Pt/C催化剂的ORR活性。