本文在总结导热复合材料和高导热复合薄膜最新研究进展的基础上,针对目前小型便携设备对高导热绝缘柔性热界面材料的需求,围绕导热系数较高且高绝缘的石墨烯衍生物氟化石墨烯（FG）展开工作,力求获得满足小型电器散热需要的高导热绝缘复合材料。从未来大规模生产应用的角度考虑,以低成本、小片FG剥离后获得的FG纳米片（FGN）为原料,通过精心的实验设计和不断的实验探索,制备出了几种FG基高导热绝缘复合膜。探讨了复合膜微观结构与导热性能之间的关系,同时也对其机械性能、热稳定性、绝缘性及疏水性进行了研究。目前,研究工作取得了以下进展:（1）以FG剥离后得到的单层FGN为填料,依据自组装原理并采用简单的溶液浇铸法制备了PVA/FGN聚合物复合膜。FGN的添加量为3 wt.%时,PVA/FGN复合膜的导热系数为2.04 W/（m·K）,是PVA薄膜导热系数的7.29倍。因为FGN和PVA分子间氢键的存在,在溶液混合阶段只通过简单的搅拌和超声即可实现FGN的均匀分散和固定化,且在成膜阶段即使加热也不会发生团聚,因而实现了复合膜制备过程中的自组装和FGN在PVA基体中的高分散。在成膜过程中PVA分子以FGN为成核中心做定向排布,形成了新的晶型,同时增大了复合膜的结晶度,提高了声子在晶格中传递的效率。因此,PVA/FGN复合膜的导热性和热稳定性显著提高。（2）采用温和方法剥离FG,并通过不同速度下离心得到了不同片径范围的单层FGN,利用FGN与PVA之间的氢键相互作用,添加少量PVA作为胶黏剂,通过真空辅助过滤技术制备了系列FGN/PVA复合膜。结果表明,由直径窄分布的大片FGN制备的复合膜具有21.6 W/（m·K）的高面内导热系数,且具有高绝缘性和机械柔韧性。大片FGN的延展性使其在抽滤时沿水平方向作定向排布,超薄且均一的片层使其沿膜垂直方向的堆积结构紧密有序。PVA则因氢键作用连接在相邻FGN的缝隙和层间,有效的降低了由空气间隙带来的高热阻并为声子在水平方向的传播提供了连续的通道,同时还增加了复合膜的抗拉强度,因此表现出高导热和高柔性。（3）选用直径窄分布的大片FGN为原料,以经蚀刻、超声和不同速度离心得到的窄分布小片单层Ti3C2Tx-MXene为第三组分,经对FGN、PVA和MXene三者混合过程的良好设计,通过真空辅助过滤技术制备了系列FGN/PVA/MXene复合膜。结果表明,当MXene的添加量为FGN-MXene杂化填料的1 wt.%时,复合膜具有122.5 W/（m·K）的超高面内导热系数。少量小片径MXene的加入,可与FGN形成氢键并替代高热阻的PVA分子,起到桥连的作用,很好的连接了水平方向相邻FGN的间隙。因而极大地降低了间隙处的声子散射,在复合膜水平方向形成了良好的导热通道,获得超高面内导热系数的同时仍保持了较高的绝缘性。（4）选用市售小片径少层氧化石墨烯（GO）为第三组分,经对FGN、PVA和MXene三者混合过程的良好设计,通过真空辅助过滤技术制备了系列FGN/PVA/GO复合膜。结果表明,当GO的添加量为FGN-GO杂化填料的3 wt.%,复合膜具有28.1 W/（m·K）的高导热系数,相比于FGN/PVA复合膜提高了30%。小片径GO的加入,可与FGN形成氢键并替代高热阻的PVA分子,起到桥连的作用,因而在复合膜水平方向形成了良好的导热通道,获得了较高的导热系数。（5）选用剥离后的羟基化单壁碳纳米管（SWCNT-OH）为第三组分,通过真空辅助过滤技术制备了系列FGN/PVA/SWCNT-OH复合膜。结果表明,当SWCNT-OH的添加量为FGN-SWCNT-OH杂化填料的0.1 wt.%,复合膜具有25.8 W/（m·K）的高导热系数,相比于FGN/PVA复合膜提高了20%,但机械强度明显优于前者。少量小片径SWCNT-OH的加入,因氢键含量较少,因而部分替代了高热阻的PVA分子,起到桥连的作用,同时因SWCNT-OH的机械性能优于PVA,故制备的复合膜具有较高的导热系数和增强的机械性能。