【摘 要】
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固态金属锂电池具有较高的能量密度和较好的安全性能,从而比液态电池拥有更广泛的应用领域,因此在近年来备受世界各国以及学者们的关注。固态金属锂电池的核心是固态电解质。石榴石（Garnet）型陶瓷固态电解质具有较高的室温离子电导率、较宽的电化学稳定窗口以及对锂金属具有良好的化学稳定性,被认为能够很好的匹配高压正极材料使用。另外,石榴石型陶瓷固态电解质还可以作为聚氧化乙烯（PEO）基固态电解质的活性填料,
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固态金属锂电池具有较高的能量密度和较好的安全性能,从而比液态电池拥有更广泛的应用领域,因此在近年来备受世界各国以及学者们的关注。固态金属锂电池的核心是固态电解质。石榴石（Garnet）型陶瓷固态电解质具有较高的室温离子电导率、较宽的电化学稳定窗口以及对锂金属具有良好的化学稳定性,被认为能够很好的匹配高压正极材料使用。另外,石榴石型陶瓷固态电解质还可以作为聚氧化乙烯（PEO）基固态电解质的活性填料,以此来提高PEO基固态电解质的电化学性能。但是,无论是PEO基固态电解质还是石榴石型固态电解质,它们与正负电极界面接触很差,导致界面阻抗很大,从而影响最终的电池性能。因此,本论文主要围绕PEO固态电解质室温电导率低和固态电解质/金属锂之间的界面接触性差两个问题而开展研究,取得的研究成果如下:第一,石榴石型固态电解质纳米粉可作为PEO基固态电解质的活性填料以增加其非结晶区域,达到提高固态电解质电导率和扩宽电化学窗口的目的。因此,本文借助氧化石墨烯合成了Li6.5Mg0.05La3Zr1.6Ta0.4O12（LLZO）纳米颗粒,并将LLZO纳米粉按照一定比例加入PEO基体中。研究发现,当LLZO的添加量为20wt.%时,所制备的PEO基固态电解质的室温离子电导率达到3.08×10-5S cm-1、电化学稳定窗口达5.0 V。进一步添加离子液体Emim FSI（1-丁基-3甲基咪唑双氟甲磺酰亚胺盐）将复合固态电解质膜的室温离子电导率增加到8.9×10-5 S cm-1、电化学稳定窗口达到5.0V。最后以制备的性能最优的PEO固态电解质匹配高电压正极材料NCM622,来组装全电池,发现其首次放电量可达145 m Ah g-1。第二,针对石榴石型固态电解质与金属锂界面接触阻抗大的问题,本文首次使用二维NiAl层状双氢氧化物（NiAl LDHs）作为界面修饰材料,在Li6.4La3Zr1.4Ta6O12（LLZTO）表面负载了一层致密而平整的NiAl LDHs界面层。研究发现,NiAl LDHs在300℃的熔融锂温度下会发生分解反应,并与熔融锂反应形成合金界面,最终可使固态电解质/金属锂的固态界面阻抗从252Ωcm-2降低至40Ωcm-2。以此为基础构建的Li║LLZTO║Li对称电池能够在室温下分别在0.1和0.2 m A cm-2的电流密度下可分别稳定循环1000和690小时以上,过电位则仅为29和59 m V。再将经NiAl LDHs改性后的LLZTO与磷酸铁锂（Li Fe PO4）正极组装成全电池并在室温下进行电化学性能评价,当正极活性材料的面载量达到5.5 mg cm-2,固态电池在0.1C倍率下的首次放电容量为133 m Ah g-1,经循环48圈后,其容量仍然有127.5 m Ah g-1,库伦效率可以达到96%以上。最终,本文将通过石墨烯制备法得到的石榴石型固态电解质纳米颗粒加入到PEO基固态电解质中,成功改性并提高了PEO电解质的电化学性能,离子液体的添加进一步提高电解质膜的离子电导率,最终得到高性能复合PEO电解质。在对于石榴石型固态电解质LLZTO界面改性上,将NiAl LDHs涂覆在LLZTO表面,在高温下与金属锂负极形成稳定而致密的界面层,并提高了LLZTO电解质的定化学性能。
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