【摘 要】
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燃煤排放的大量SO2和NOx等污染物引起了一系列生态环境和人类健康问题,受到世界各国的广泛关注。我国的能源结构决定了在未来相当长时间内能源以煤炭为主的格局难以改变,因此
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燃煤排放的大量SO2和NOx等污染物引起了一系列生态环境和人类健康问题,受到世界各国的广泛关注。我国的能源结构决定了在未来相当长时间内能源以煤炭为主的格局难以改变,因此SO2和NOx等常规大气污染物的控制将是能源环境领域长期的工作。目前SO2控制一般采用石灰石-石膏工艺,而NOx控制常采用选择性催化还原技术(SCR),这种传统的控制手段为分级治理方式,存在设备投资和运行费用高等问题。从污染物高效、低成本控制角度考虑,急需发展SO2和NOx同时脱除理论及新技术。本文在广泛资料调研的基础上,发现利用金属催化剂,尤其是双金属氧化物催化剂可实现燃煤烟气中NOx的高效氧化,从而达到SO2和NOx同时脱除的目的。本文利用水/溶剂热法制备了具有尖晶石结构的双金属氧化物催化剂MFe2O4(M=Co、Ni、Cu、Zn),经优选,选择NiFe2O4为催化氧化同时脱除SO2和NOx的最佳催化剂,并通过实验考察了多种影响因素对同时氧化脱除NO和SO2的影响。实验结果表明,当模拟烟气气速为1.3L/min,Na2S2O8溶液浓度为0.03mol/L,催化剂用量为0.45g/L,NO的初始浓度为400mg/m3,SO2的初始浓度为1500mg/m3,吸收液pH为6.0,反应温度60℃时,NO和SO2同时脱除效果最好,可分别达到48.73%和98%。利用X-射线衍射和扫描电子显微镜对制备的催化剂进行了表征,揭示了NiFe2O4的表面特性,红外光谱扫描和光电子能谱分析证实了催化剂表面铁和镍的主要存在形式为Fe(Ⅱ)、Fe(Ⅲ)和Ni(Ⅱ)。通过对反应产物的离子色谱分析,证明了 NO和SO2分别被氧化为NO3-和SO42-。基于上述表征和产物分析,初步推断了催化氧化机理,即催化剂表面的Fe(Ⅱ)和Ni(Ⅱ)活化S2O82-产生SO4·-自由基,其可和H2O反应生成HO·自由基,在两种强氧化性自由基存共同作用下NO和SO2被氧化吸收。
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