【摘 要】
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目前乙醇水蒸气重整反应催化剂存在的核心问题是稳定性有待提高，包括积碳和尚未受到重视的烧结导致的失活。从催化剂设计角度考虑，解决积碳失活问题，载体的选择很重要：该载体应该可以与活性组分发生相互作用，可以调控积碳和消除积碳的化学反应，从而载体可以参与消积炭的反应。钙钛矿复合氧化物ABO3具有特殊的结构，可能形成A、B阳离子空位和氧空位，氧空位能吸附/解吸氧，而吸附氧与阳离子结合又比晶格氧弱，故能较容易
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目前乙醇水蒸气重整反应催化剂存在的核心问题是稳定性有待提高，包括积碳和尚未受到重视的烧结导致的失活。从催化剂设计角度考虑，解决积碳失活问题，载体的选择很重要：该载体应该可以与活性组分发生相互作用，可以调控积碳和消除积碳的化学反应，从而载体可以参与消积炭的反应。钙钛矿复合氧化物ABO3具有特殊的结构，可能形成A、B阳离子空位和氧空位，氧空位能吸附/解吸氧，而吸附氧与阳离子结合又比晶格氧弱，故能较容易地存储和释放。氧在催化剂上可以容易地迁移，这部分可迁移的氧可协助活性金属粒子进行消碳，增强催化剂的抗积碳能力，从而增强催化剂的热稳定性。另外ABO3具有优良的热稳定性。
本文采用柠檬酸络合-浸渍法制备了一种新型高分散钙钛矿型催化剂Co/LaMnO3、Ni/LaMnO3用于乙醇水蒸气重整反应。实验研究了制备方法、焙烧温度、负载的Co(Ni)含量等对催化剂性能的影响，得到以下主要实验结果：
1、该催化剂对乙醇重整反应有比较高的活性和选择性，Co基催化剂在500℃时乙醇转化率接近100％；Ni基催化剂在400℃时就可以接近完全转化；
2、采用柠檬酸络合-浸渍法得到了单一钙钛矿结构，Co基催化剂：产物中H2百分含量为67～75％，甲烷的含量最低达到1.5％；Ni基催化剂：产物中H2百分含量为64～74％，甲烷的含量最低达到1.1％；
3、焙烧温度和Co(Ni)的负载量对催化剂性能有很大的影响。其中15％Co/LaMnO3-800和15％Ni/LaMnO3-700催化剂表现出最好的活性和最佳产物分布；
4、稳定性测试和TG-DTA结果显示，当反应温度为700℃时，15％Co/LaMnO3-800和15％Ni/LaMnO3-700催化剂上没有积碳，催化剂在7h反应的催化性能表现出较好的稳定性。催化剂有很好的稳定性，这可能与它的特殊结构有关。该类催化剂具有很高的储氧能力有利于消积炭。
5、XRD和TPR实验结果表明，催化剂的主要物相组成为LaCoO3(NiO，LaNiO2.7)和LaMnO3、LaMnxCo1-xO3(LaMnxNi1-xO3)，由LaCoO3(高分散的NiO和LaNiO2.7)还原后的Co0(Ni0)是反应的活性组分。
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