【摘 要】
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木质素是一种天然的高分子材料,它来源广泛,可再生,具有良好的生物相容性和环境友好性,被广大科研工作者视为最具潜力的功能性高分子之一。由于其结构的复杂性和顽抗性,长期得不到充分的利用。如何通过功能性设计充分利用其表面含有的大量含氧基团,实现其高净值利用仍是目前研究的重点。本研究利用聚乙烯亚胺(PEI)的高反应活性对碱木质素进行改性制备了一种胺化木质素吸附材料,并采用一步水热法和冷冻干燥法制备得到了氧
【基金项目】
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现场物证溯源技术国家工程实验室开放课题:文件纸张纤维识别及构成分析(项目编号2018NELKFKT17);
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木质素是一种天然的高分子材料,它来源广泛,可再生,具有良好的生物相容性和环境友好性,被广大科研工作者视为最具潜力的功能性高分子之一。由于其结构的复杂性和顽抗性,长期得不到充分的利用。如何通过功能性设计充分利用其表面含有的大量含氧基团,实现其高净值利用仍是目前研究的重点。本研究利用聚乙烯亚胺(PEI)的高反应活性对碱木质素进行改性制备了一种胺化木质素吸附材料,并采用一步水热法和冷冻干燥法制备得到了氧化石墨烯(GO)增强的改性木质素基气凝胶。借助傅里叶红外光谱仪(FTIR)、热重分析仪(TAG)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、全自动比表面积仪(BET)等仪器对样品进行了结构表征。将它们作为吸附剂用来去除水体中的亚甲基蓝(MB)和六价铬离子(Cr(VI))时,探讨了溶液初始浓度、溶液p H、吸附剂用量、吸附时间、温度以及不同材料的合成比例对吸附,脱附效果的影响,并分别使用动力学和热力学方程探究了其吸附机理。具体结果如下:(1)将PEI通过曼尼希反应接枝到木质素表面可以制备得到改性的木质素吸附材料(ALN)。其对MB的吸附在360 min内达到平衡,平衡吸附量为58.17 mg/g。对Cr(VI)的吸附在600 min内达到平衡,平衡吸附量为36.18 mg/g。两者的吸附过程均满足Langmuir等温吸附模型(R~2分别为0.9942、0.9754)和拟二阶动力学方程(R~2分别为0.9983、0.9979)。说明吸附过程主要为单分子层的化学吸附。(2)通过改性木质素、壳聚糖(CS)和氧化石墨烯在水热条件下的复合,可以制备得到改性木质素气凝胶吸附材料(ALG)。当按照ALN:CS:GO=10:1:20的比例合成时,材料的吸附效果最好。在p H=10、温度为45℃时,其对MB的最大吸附量可达951.22mg/g。在p H=2、温度为45℃时、其对Cr(VI)表现出最佳的吸附容量为180.04 mg/g。吸附过程符合Langmuir等温吸附模型(R~2分别为0.9838、0.9850)和拟二阶动力学方程(R~2分别为0.9999、0.9990),吸附过程主要为单分子层的化学吸附。(3)ALN吸附剂经过三次循环吸附实验对MB和Cr(VI)的吸附性能分别下降了33.61%,49.89%。ALG经过五次循环吸附实验对MB和Cr(VI)的吸附性能分别下降了14.66%,15.38%。与ALN相比,ALG具有更好的可再生性能。
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