原子、分子在强激光作用下会产生从红外到极紫外波段的超宽频带的相干辐射，即高次谐波（HHG）。HHG有很多重要应用，如作为小巧且相对廉价的相干极紫外光源，产生阿秒（10-18s）量级持续时间的光脉冲，以及实现分子的电子轨道成像等。分子体系在强激光的辐照下会发射高次谐波，而分子高次谐波的一个重要应用就是对分子的轨道进行成像。本论文主要应用强场近似方法，从理论出发去探究分子高次谐波的特性，论文的主要内容有：首先利用强场近似方法模拟了在强激光辐照下N2、C2H2、CO、O2分子的高次谐波发射。研究发现对于这些不同分子的HOMO和HOMO-1轨道的谐波谱上均存在强度最小值的特征，并且最小值与谐波频率的对应关系依赖于分子的种类和贡献于谐波的电子轨道类型。结合双中心干涉模型，系统地研究了分子谐波最小值对应的频率位置。发现这个干涉最小值的位置不仅与分子中起主要贡献的两个原子的核间距有关，还与分子轨道的对称性有关。如果贡献于谐波的分子轨道为σ成键轨道，则双中心干涉模型下的两个波源存在初始相位差为π，如N2和CO的HOMO轨道、C2H2的HOMO-1轨道；而对于π类型的成键分子轨道的谐波，双中心干涉模型的两波源间初始相位差为0，如N2和CO的HOMO-1轨道、C2H2的HOMO轨道。反键轨道与对应类型的成键轨道相比，双中心波源的初始相位差再多加π，如O2的HOMO轨道为π型的反键轨道，两波源相位差为π。按照上述描述，在考虑初始相位差的情况下，双中心模型预言的谐波谱最小值位置与强场近似模拟的谐波谱上最小值位置一致。研究还发现，贡献于谐波的分子轨道为π的成键轨道情况，分子轴与激光极化方向成0o和180o角时的谐波平台区强度远低于其他角度时的强度；而σ的成键轨道在90o和270o角时的谐波平台区强度远低于其他角度的。这也是由于不同波源间相反相位带来的相消干涉造成的。既然不同分子轨道贡献的谐波的最小值与分子轨道对称性之间存在如此紧密的关联，那么整个谐波发射关于频率和夹角（分子轴与激光极化方向间的）的谐波强度分布，是否也是与分子轨道的形状直接相关呢？对此，我们将谐波强度频率、角度分布图转换成关于重碰电子动量随角度变化的图像。研究发现，转换后的图像与贡献于该谐波的分子轨道动量表象下的波函数惊人的相似。包括谐波谱的最小值位置分布与动量表象下分子轨道节点分布完全一致，谐波强度随动量值和角度的整体变化趋势，也与轨道动量波函数图像上电子几率密度振幅随动量的变化趋势基本一致。谐波谱的整体结构特征完全依赖于分子轨道动量表象下的结构，通过取向分子的高次谐波，可以很好地重现动量表象的分子轨道结构。根据谐波-轨道动量分布的对应关系，在此基础上，根据分子谐波的最小值位置分布，人为指定谐波的相位关系，在不需要相同电离能的参考原子和预先猜测轨道对称性的前提下，也可以利用层析成像方案对分子轨道空间波函数实行很好地重构。