【摘 要】
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醇被氧化为相应的醛或酮在有机化学中是一个很重要的反应。有机小分子催化剂2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧自由基(TEMPO)在催化醇的分子氧氧化反应中表现出活性高、选择性好等优异
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醇被氧化为相应的醛或酮在有机化学中是一个很重要的反应。有机小分子催化剂2,2,6,6-四甲基哌啶-N-氧自由基(TEMPO)在催化醇的分子氧氧化反应中表现出活性高、选择性好等优异的性能。本论文利用NaX(13X)型沸石负载Cu-Mn复合氧化物制备了一种新型催化剂,并将其与TEMPO组合用于醇的需氧氧化,取得的主要成果如下：1.用等量浸渍法制备了NaX型沸石负载Cu-Mn复合氧化物催化剂,该制备方法操作方便、简单易行。2.铜锰比例对Cu-Mn复合氧化物的催化活性有较大的影响。研究发现,Cu-Mn比例为3：1时(简写为Cu3MnOz/XZ),催化活性最高。3.由NaX型沸石负载Cu-Mn复合氧化物与TEMPO组合的催化体系可以高效、高选择性地催化苯甲醇的氧化。使用5mol%TEMPO,10 wt%Cu3MnOz/XZ,在80℃,0.6 MPa氧压下反应10h,苯甲醇的转化率可达到99.2%,生成苯甲醛的选择性为100%。4.该体系能够有效催化多种醇底物的氧化,多类取代苯甲醇和肉桂醇都取得了接近定量的转化率和选择性。5.醇氧化反应结束之后,分离简单,后处理容易,Cu3MnOz/XZ可重复使用。6. Cu3MnOz/XZ-TEMPO体系对分子半径大小不一的醇进行催化氧化时具有择形选择性,只催化氧化能进入沸石孔道的醇,而对半径较大的醇催化活性很低。总之,Cu3MnOz/XZ作为一种多相催化剂,与TEMPO组合,能够高效、高选择性地催化醇的需氧氧化,而且表现出一定的底物择形性。
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