非线性光学（Nonlinear Optic，NLO）是光电子技术发展的理论基础之一，是现代光学的一个全新领域。有机非线性光学材料作为集成光学器件的重要材料，相关研究已成为当今高新技术研究的一大热点。本文设计并合成了含不同共轭桥、不同电子给体、不同辅助电子给体等一系列新型有机非线性光学材料，用计算机量子化学密度泛函理论对材料的性能进行了计算和理论研究，将合成的材料用红外光谱、紫外-可见光谱、核磁氢谱和元素分析法进行了化学结构的表征，用热失重法表征了材料的热学性能。将相同材料溶解在各不相同的三种溶剂中，将三组不同的紫外-可见光谱数据，通过溶致变色法测试材料的微观二阶非线性光学系数，表征了其性能。本文的主要研究内容分为四部分。　　1.设计并合成了三种含有乙烯基呋喃（EFFC）、偶氮苯（EFNC）和偶氮呋喃（EFNFC）共轭桥的有机非线性光学材料。将EFNFC与其它两种材料的性能进行了对比研究，结果表明：在透光性方面，EFNFC在DMSO中的最大吸收波长与EFNC相差无几，但它们相比EFFC蓝移将近100nm；在非线性光学性能方面， EFNFC显示出了稍弱于EFNC(μgβ=59706×10-48esu)的二阶非线性光学系数，但却比EFFC稍高；在热稳定性方面，三种材料的5％热失重温度（Td）均高于250℃，热稳定性较好，特别是EFNFC具有最高的Td值为275℃。　　2.设计并合成了四种含有活性辅助给体羟基但共轭桥各不相同的新型有机非线性光学材料。通过与不含活性辅助给体的基组分子进行对比研究，发现辅助给体的引入可以提升材料的热稳定性，提升幅度在10-20℃左右(Td max=281℃)。当在分子结构中靠近给体的苯环上引入活性辅助给体时，在DMSO中的最大吸收波长可以蓝移达80nm，二阶非线性光学系数则可提升1.5倍以上(μgβmax=92914×10-48esu)。　　3.设计并合成了五种以乙烯基和偶氮苯基为共轭桥的含有烷氧基、苄氧基和烷基辅助给体的新型有机非线性光学材料。通过与不含辅助给体的结构对比研究发现，当在含偶氮苯基共轭桥的分子中引入苄氧基辅助给体时，其二阶非线性光学系数可提升七倍左右(μgβ=485500×10-48esu)，对于透光性和热稳定性(Td=247℃)也有明显改善。　　4.设计并合成了两种含有乙烯基和偶氮苯基共轭桥的双给体Y-型二维平面结构有机非线性光学材料生色团分子。通过与其一维相似结构的对比研究发现，这种结构的引入可以在分子内部电荷转移时发生一种“全转移”的现象，对于含偶氮苯共轭桥的分子来说，这使得材料的二阶非线性光学系数提升了8倍(μgβ=259770×10-48esu)，并改善分子透光性，使最大吸收波长蓝移50-100nm。　　研究结果表明，含有偶氮苯共轭桥的材料具有较好的综合性能；辅助给体位于分子共轭链中靠给体的苯环上更有利于分子性能提升；在含偶氮苯基共轭桥的分子中引入苄氧基辅助给体时，分子性能的改善效果最好；双给体Y-型二维平面结构可以极大地提升材料的非线性光学性能和透光性。