【摘 要】
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多环芳烃(PAHs)是土壤地下水环境中广泛关注的一类“三致”有机污染物。原位化学氧化(ISCO)是常用的地下水有机污染修复技术,原位修复过程中化学氧化药剂的持续释放是该技术修复长效性与否的关键。原位化学氧化与缓释技术的组合可以延长化学氧化剂的寿命,有效增强单位剂量下的氧化效力,减少过量使用氧化剂的成本浪费、二次污染等问题。本文针对常用的过硫酸盐(Persulfate,PS)高级氧化剂,制备了过硫酸
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“煤炭产业集聚区场地污染治理技术集成与工程示范(2020YFC1806500)”;
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多环芳烃(PAHs)是土壤地下水环境中广泛关注的一类“三致”有机污染物。原位化学氧化(ISCO)是常用的地下水有机污染修复技术,原位修复过程中化学氧化药剂的持续释放是该技术修复长效性与否的关键。原位化学氧化与缓释技术的组合可以延长化学氧化剂的寿命,有效增强单位剂量下的氧化效力,减少过量使用氧化剂的成本浪费、二次污染等问题。本文针对常用的过硫酸盐(Persulfate,PS)高级氧化剂,制备了过硫酸钠-石蜡(Paraffin Wax,PW)缓释材料(PS@PW)。评估了PS@PW在静态、动态条件下PS的释放性能,并探究其对菲的降解效果,分析其在有机污染场地长效修复的应用可行性。主要结论如下:(1)采用融化注模冷凝法制备了不同配比、不同直径的PS@PW材料。静态释放实验结果表明,PS与PW的质量比对PS释放性能影响较大。PS占比过小时(PS:PW≤1:1)释放效果差;PS:PW≥1:1时PS释放效果总体较好。质量比相同时,PS@PW直径越大,PS释放时间越长,但PS最大释放比例有所降低。PS:PW=2:1、h=70mm、D=22mm的PS@PW材料,最长释放时间为36d,PS释放率为92%。(2)采用Bhasker和Rigter-Peppas模型拟合了PS@PW释放PS过程,结合SEM表征,确定PS@PW中PS的释放机制分为两个阶段:第一阶段为PS@PW表面PS溶解阶段,传质阻力小,释放速度快;第二个阶段为PS@PW内部PS释放阶段,包括PS溶解及其在材料孔隙中的浓度梯度扩散,传质阻力增大,释放速度变慢。(3)动态释放柱实验结果表明,动态条件下PS@PW可以持续稳定释放PS,出水中PS浓度存在较长的稳定期。采用基质边界扩散模型确定了PS@PW的PS释放扩散系数,PS@PW在PS:PW=2:1、h=70mm、D=22mm的PS扩散系数为0.028cm~2/d,在此基础上,预测h=5000mm、D≥80mm的PS@PW使用寿命在280d以上。(4)在降解实验中,Fe2+活化PS@PW与低浓度菲(0.25、0.5、1mg/L)反应2h后,菲的去除率均大于90%,常见阴离子(Cl-、HCO3-)对PS@PW降解菲有一定的抑制作用。循环实验中,PS@PW在第三次循环与菲反应2h后,对菲的去除率可达80%,说明PS@PW具有较好的复用性。本文制备的PS@PW可以长效释放PS持续降解地下水中的菲,以上研究结论可为PS@PW作为有机污染场地地下水修复的长效氧化剂提供科学依据。该论文有图45幅,表19张,参考文献87篇
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