锆、铍离子掺杂的纳米颗粒:形貌调控、上转换发光及光电性能研究

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稀土上转换纳米颗粒在医学成像、生物标记、防伪等领域有着广泛的应用,这主要是由于其具有以下优势:1)通过反应条件的改变可以达到形貌、尺寸可控,以此能满足在各个领域的应用需求;2)通过基质结构的调控、离子掺杂和上转换纳米颗粒形貌尺寸调控等方法可以实现上转换荧光强度的增强。本文通过水热法合成一系列离子掺杂的稀土上转换颗粒,通过X-射线粉末衍射法(XRD),场发射透射电镜(TEM),场发射扫描电镜(SEM),荧光光谱法(PL),扫描开尔文探针显微镜(SKPM)和电化学分析法等手段探究离子的掺杂对上转换材料的荧光性质和光电性质的影响。并且通过控制反应条件研究并讨论了上转换材料可能的生长过程和反应机理。主要研究内容如下:1、首次合成了NaGd0.78-xZrxF4:Yb3+,Er3+上转换纳米材料,形貌为表面光滑的六棱柱形状,形貌大小均匀,颗粒单分散,且没有明显的团聚现象。探究了离子掺杂浓度对晶格结构和光电性质的影响,并且通过近红外光的激发测试了上转换纳米颗粒NaGd0.78-xZrxF4:Yb3+,Er3+的光电流和表面电势,进而研究了NaGd0.78-xZrxF4:Yb3+,Er3+的光电特性。同时合成NaY0.78-xZrxF4:Yb3+,Tm3+上转换材料以对比两者的掺杂效果,并且以相同手段分析其荧光性质。2、在不同反应时间下,合成一系列上转换纳米粒子,探究NaGd0.78-xZrxF4:Yb3+,Er3+纳米颗粒的晶相和形貌生长过程,从而推断其可能的生长机理。还通过对比实验,探究了一些实验条件对上转换材料形貌的影响和作用。3、合成NaGd0.78-xBexF4:Yb3+,Er3+和NaY0.78-xBexF4:Yb3+,Tm3+上转换材料,得到的颗粒粒径均匀,分散性良好,没有明显的团聚现象。探究了Be2+离子掺杂对晶格结构和荧光性质的影响,由于离子的掺杂导致晶体场对称性发生改变,因此荧光强度增强,但增强效果不如Zr4+掺杂效果好。结果表明,Zr4+和Be2+离子掺杂合成的上转换材料其形貌和尺寸基本不发生改变,但由于Zr4+和Be2+的掺杂改变了晶体场对称性,因此上转换材料的荧光强度随着掺杂离子浓度的增大而增强。此外,通过SKPM和电化学工作站也探究了NaGd0.78-xZrxF4:Yb3+,Er3+上转换颗粒的光电性能。
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