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现代社会高速发展,移动通讯等电子设备对锂离子电池的容量有了更高的要求,硅基合金负极材料由于具有较高的容量而受到研究者的瞩目。本论文主要采用了熔炼-机械球磨二步法制备了一系列的二元硅基合金和三元硅基合金,并对合金材料进行了掺碳改性处理,测试了硅基合金作为锂电池负极材料的电化学性能,研究了硅基合金材料的充放电机理,探讨了改性后材料电化学性能改善的原因。主要的结论如下:
(1)二元硅基合金和三元硅基合金的首次放电比容量都比较大,但充电比容量较小,首周不可逆容量损失较大。若Fe-Ni-Si合金,Fe-Ni-Si合金中含Si量为80%的样品的首次充放电比容量为332 mAh/g、1409mAh/g。另外,无论是二元硅基合金还是三元硅基合金,它们的循环性能都比较差,如Fe-Ni-Si合金中含Si量为80%的样品在循环五周后,比容量几乎为0。
(2)经过改性后,二元硅基合金和三元硅基合金的首次充电比容量及循环性能得到了较大的提高。如Fe-Ni-Si合金,Si含量为80%的样品的首次充电比容量为520 mAh/g,循环十周后,比容量依然保持在180 mAh/g。
(3)二元硅基合金和三元硅基合金以及改性后的合金材料都具有同样的充放电机理,在合金材料及其改性材料中,主要存在着单质Si和惰性合金这两大类别成分,单质Si在充放电过程中与Li+反应,起到提供容量的作用,而惰性合金则起到支撑材料的结构骨架、缓和Si在充放电过程中与Li+反应产生的体积效应的作用。
(4)在二元合金中,改性前Ni-Si二元合金的电化学性能要优于Fe-Si二元合金。而掺碳改性后,二元合金的电化学性能得到较大改善,Fe-Si/C复合材料的电化学性能要优于Ni-Si/C复合材料。对比二元合金与三元合金,三元合金改性前后的电化学性能都要优于二元合金。