【摘 要】
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随着世界经济的高速发展,人们对能源的需求日益增加。然而传统能源的储量即将消耗殆尽,且传统能源燃烧带来的环境污染以及能源危机已经对人类的生存造成了极大的威胁。因此人们迫切需要寻找一种清洁、可再生的新能源。氢能具有诸多优点:发热值高、清洁无污染等,因此氢能从诸多新能源中脱颖而出,成为了一种具有广泛前景的清洁能源。光催化反应是以太阳光为驱动力,来促进一些重要的化学反应,具有低成本、环境友好等优点。利用光
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随着世界经济的高速发展,人们对能源的需求日益增加。然而传统能源的储量即将消耗殆尽,且传统能源燃烧带来的环境污染以及能源危机已经对人类的生存造成了极大的威胁。因此人们迫切需要寻找一种清洁、可再生的新能源。氢能具有诸多优点:发热值高、清洁无污染等,因此氢能从诸多新能源中脱颖而出,成为了一种具有广泛前景的清洁能源。光催化反应是以太阳光为驱动力,来促进一些重要的化学反应,具有低成本、环境友好等优点。利用光催化制氢技术可以直接将太阳能转化为氢能,是未来清洁能源生产和环境污染治理的理想途径之一。无毒、化学性质稳定的TiO2材料被广泛的应用于光催化制氢领域。然而由于TiO2自身的缺陷限制了其实际生产中的应用。本论文主要是通过对TiO2材料进行助催化剂以及氧空位的修饰来改善TiO2的光催化分解水产氢的性能。主要研究内容如下:1、将非贵金属Cu超小纳米团簇修饰及制备大比表面积材料相结合改善TiO2光催化分解水产氢性能。通过简单的水热法制备出纳米片组装的类绣球花状TiO2纳米微球,大比表面积使其具有优异的光催化产氢性能。在此基础上将超小纳米团簇Cu均匀的负载在类绣球花状TiO2纳米微球上,最终优化后的Cu-TiO2的光催化产氢性能相比于纯TiO2又提升了一倍。荧光光谱、时间分辨荧光光谱、瞬态光电流、密度泛函理论计算等发现证实了非贵金属Cu超小纳米团簇优化了催化剂载流子的动力学过程,促进光生电子和空穴的有效分离。光生电子从TiO2转移到Cu上,并在Cu团簇上聚集,最终在Cu团簇上发生氧化还原反应,将H2O还原为H2。其次类绣球花状TiO2材料拥有较大的比表面积,为光解水反应带来了更多的活性位点,进而优化光解水的活性。2、通过对TiO2材料进行氧空位改性及非贵金属Cu单原子修饰来优化TiO2光催化分解水产氢性能。通过简单的水热法合成TiO2材料,首先使用还原煅烧的方法制备出具有氧空位的TiO2（Ov/TiO2）,随后通过静电吸附作用将Cu单原子负载在具有氧空位的TiO2（Cu-Ov/TiO2）,最终Cu-Ov/TiO2的催化性能约为TiO2的26.6倍。实验结果表明引入氧空位和Cu单原子后,材料的光生载流子动力学行为得到优化,光生载流子被有效的分离和转移。与此同时,DFT计算结果表明,氧空位的引入促进了水分子的吸附与活化,将H2O分子解离为OH*和H*,随后,两个H*在单原子Cu位点处形成H2,最后脱附到空气中。以上结果表明,在氧空位和Cu单原子的协同作用下,催化剂Cu-Ov/TiO2表现出优异的光催化分解水产氢活性。这种将单原子和缺陷结合进一步提升催化活性的策略为催化领域中催化位点的设计提供了帮助。
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