【摘 要】
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随着物联网和人工智能迅猛发展,电子器件也向集成化和高性能方向发展以满足实际应用的需求,这对电容器及其使用介质材料的能量存储和输出能力提出了挑战。介电常数和击穿强度决定了电容器的充电能量密度,而充放电效率会受到电导率和弛豫损耗的影响。聚合物因其较高的击穿强度、柔性、易加工性和高效能,相比于陶瓷材料有着巨大优势,但目前常用的介电聚合物因介电常数过低,储能密度难以提高,应用受到限制。以聚偏二氟乙烯为代表
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随着物联网和人工智能迅猛发展,电子器件也向集成化和高性能方向发展以满足实际应用的需求,这对电容器及其使用介质材料的能量存储和输出能力提出了挑战。介电常数和击穿强度决定了电容器的充电能量密度,而充放电效率会受到电导率和弛豫损耗的影响。聚合物因其较高的击穿强度、柔性、易加工性和高效能,相比于陶瓷材料有着巨大优势,但目前常用的介电聚合物因介电常数过低,储能密度难以提高,应用受到限制。以聚偏二氟乙烯为代表的高介电聚合物,在电场中极化时偶极之间的强相互作用导致储能效率低。本文尝试采取以下两种策略解决问题:从分子结构出发,设计合成了新型高介电非铁电聚合物;从复合材料结构出发,制备了夹层结构的复合材料,并研究了该材料在储能领域的应用效果。在第二章中,使用铂催化剂,通过硅氢加成,成功制备了接枝缩水甘油醚的聚（甲基氢硅氧烷）PMGS,也成功合成了芳族硫脲的低聚物ArTU。利用芳族硫脲的氨基与聚硅氧烷侧链的环氧基团之间的交联反应,改变芳族硫脲的质量分数,得到了不同芳族硫脲含量的交联薄膜PMGS-ArTU。硅氧主链有效改善了材料的柔性,芳族硫脲的质量分数小于40wt%时,制得的交联膜柔软、透明,常温下为无定形态。芳族硫脲具有强极性的偶极,缩水甘油醚侧链也增强了聚硅氧烷的极性,因此聚合物薄膜的介电常数在100Hz时达到6。材料内部存在物理（氢键作用）和化学双重交联结构,交联后材料的击穿强度由373.78 MV/m增加到418.63 MV/m,漏电流从7.46×10-7 A/cm2降低到2.25×10-7 A/cm2。芳族硫脲的质量分数为35%时,PMGS-ArTU介电膜材料的放电能量密度为3.15 J cm-3,效率为88.3%,具有在储能或其他介电领域应用的潜力。此外,芳族硫脲溶液具有丁达尔效应,说明芳族硫脲具备自组装的能力。超薄切片制备的样品经过锇酸染色后,在透射电镜下观察到,PMGS-ArTU膜存在微相分离的结构,芳族硫脲组装成了片层,且随着硫脲含量和交联程度的增加,片层结构生长、堆积和演变,其独特的结构影响了其介电性质。在第三章中,从调节复合材料结构出发,对氮化硼纳米片（Boron Nitride Nano Sheets）进行硫脲改性,通过层层刮涂制备了具有夹层结构P（VDF-HFP）的复合薄膜,探究了氮化硼夹层添加量对于复合材料的结晶性、介电和储能性质的影响。结果表明引入氮化硼夹层后,材料的耐击穿性质明显提高,介电损耗和泄露电流受到有效抑制,夹层复合膜的放电能量密度最高达到5.63 J/cm3。在350MV/m下,夹层复合膜的储能效率比P（VDF-HFP）最高提升6.95%,且介电常数未出现明显下降,成功提高了材料的储能密度与储能效率。
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