【摘 要】
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在消费电子产品和电动汽车等储能应用领域,锂二次电池以其高能量密度和长循环寿命的优势占据着绝对的市场主导地位。然而,锂二次电池安全工作温度范围通常被限定在-20℃至55℃之间,长期在超出此温度区间的环境中使用会导致电池循环寿命缩短甚至引发安全事故,无法满足如太空探索、军事装备和油气开发等应用场景对电池在高温环境中工作的需求。为了进一步提升锂二次电池的安全性并拓宽工作温度区间,开发更稳定的电解质体系代
【基金项目】
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国家高技术研究发展计划（863计划）; 华中科技大学学术前沿青年团队支持计划; 国家自然科学基金项目
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在消费电子产品和电动汽车等储能应用领域,锂二次电池以其高能量密度和长循环寿命的优势占据着绝对的市场主导地位。然而,锂二次电池安全工作温度范围通常被限定在-20℃至55℃之间,长期在超出此温度区间的环境中使用会导致电池循环寿命缩短甚至引发安全事故,无法满足如太空探索、军事装备和油气开发等应用场景对电池在高温环境中工作的需求。为了进一步提升锂二次电池的安全性并拓宽工作温度区间,开发更稳定的电解质体系代替高度易挥发、易燃的有机电解液被认为是最有效的途径之一。离子凝胶电解质保留了离子液体不挥发、不可燃和电化学稳定性好等优点,在展现出可媲美无机固态电解质安全性的同时又避免了无机固态电解质呈机械脆性和与电极之间界面阻抗大等缺点,因而在耐高温、高安全锂二次电池的研究中受到了广泛关注。尽管具有以上诸多优点,离子凝胶电解质要实现实际应用还需克服两大挑战:（1）高离子电导率与良好的力学性能往往难以兼顾。离子液体被凝胶化后离子电导率通常会下降1到2个数量级;（2）低锂离子迁移数会严重限制电池的倍率性能。在本文中,我们从离子液体载量优化、骨架结构设计、骨架功能化和离子液体设计四个方向出发,设计并制备了一系列兼具优异的力学性能、高离子电导率和高锂离子迁移数的离子凝胶,极大地提升了锂二次电池的安全性和在高温环境中的服役寿命。（1）提高凝胶中离子液体载量可以提升离子电导率,但通常也会牺牲凝胶的力学性能。本文充分利用有机-无机双网络结构在力学性能上的优势,设计并合成了一类具有高离子液体载量和良好力学性能的双网络结构离子凝胶电解质。研究结果表明,这种独特的多级孔道双网络结构使凝胶在离子液体载量高达92.4 wt%的条件下杨氏模量仍然有152 kPa。基于这种离子凝胶电解质的LiFePO4/Li电池在0.5 C倍率下放电比容量为133 mAh g-1,循环300次后容量保持率为97%;软包LiFePO4/Li电池在150℃的极端高温环境中充放电循环50次后容量保持率为70%。（2）针对传统离子凝胶电解质锂离子迁移数低的问题,本文引入溶剂化离子液体合成了一种双网络结构离子凝胶电解质,即溶剂化离子凝胶（SIGE）。研究结果表明SIGE的锂离子迁移数高达0.43,基于SIGE的LiFePO4/Li在1 C的倍率下放电比容量可以达到133 mAh g-1。在55℃高温下,LiFePO4/Li在500次循环后的容量保持率高达95.2%。有机-无机双网络结构赋予了SIGE极佳的韧性,其杨氏模量和断裂能分别高达85MPa和5.9 MJ m-3,可以保障电池在机械滥用条件下的安全性。这种充分利用骨架结构和离子液体各自优势的策略为新型离子凝胶电解质的设计提供了思路。（3）凝胶骨架的主要作用是提供力学支撑,但同时也阻碍了离子的传输。针对这一问题,本文制备了一种以聚（二烯丙基二甲基胺）双（三氟甲烷磺酰）亚胺盐（PDADMATFSI）纺丝纳米纤维膜为刚性骨架,以聚甲基丙烯酸三氟乙酯（PTFEMA）柔性骨架的离子凝胶电解质。研究结果表明,PDADMATFSI纳米纤维表面的TFSI-可以减小Li+的溶剂化结构壳层中TFSI-的数目,PTFEMA的官能团可以提升离子解离度。在两种骨架的共同下,离子凝胶表现出与其离子液体组分相近的离子电导率,可以使Li/Li电池可以在0.2 mA cm-2的电流密度下稳定循环超过2000 h,LiFePO4/Li电池在0～90℃的宽温区内均表现出优异的循环稳定性。
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