【摘 要】
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多孔碳材料（PCs）具有优异的导电性,高的比表面积,可调的孔隙结构等优势,被广泛应用于储能电极。然而,PCs较低的容量和复杂的合成方法限制了其进一步商用和发展。本论文以吡咯、噻吩、苯、对苯二胺和三（4-溴苯）胺等廉价的小分子为碳源,通过一步聚合反应得到共轭微孔聚合物（CMPs）,并衍生出微孔分布可调的多活性位PCs。基于PCs的孔道分布、活性位和形貌结构的调控逐步提升PCs的储能能力,分别探究其在
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多孔碳材料（PCs）具有优异的导电性,高的比表面积,可调的孔隙结构等优势,被广泛应用于储能电极。然而,PCs较低的容量和复杂的合成方法限制了其进一步商用和发展。本论文以吡咯、噻吩、苯、对苯二胺和三（4-溴苯）胺等廉价的小分子为碳源,通过一步聚合反应得到共轭微孔聚合物（CMPs）,并衍生出微孔分布可调的多活性位PCs。基于PCs的孔道分布、活性位和形貌结构的调控逐步提升PCs的储能能力,分别探究其在以超级电容器（SCs）,钠离子电池（SIBs）和锂硫电池（LSBs）为代表的电化学储能领域的应用,并建立相应的构效关系。具体的研究内容及结果如下:（1）采用超交联聚合法制备了微孔孔径可调的三维超交联聚合物（3D-HCPs）,进而衍生出兼具大比表面积(>1200 m~2 g-1),高微孔占比（>70%）和多活性位（N:4.5 at.%,S:5.8 at.%）的分级多孔碳材料（N,S-MC）。作为SCs电极材料,其丰富的微孔结构贡献了大量双电层电容,大孔的存在有利于电解液的存储,中孔结构促进电解液离子的传输,进而提升了活性位的利用率,使得大多数赝电容贡献不受电荷转移或扩散控制,最终实现快速的能量存储。（2）在超交联反应的基础上,以吡咯/噻吩为碳源实现N/S活性位的调控,并探究具有不同活性位分布与储钠性能之间的构效关系。其中,N0.2S0.8-MC表现出较高的储钠容量(562 m A h g-1),丰富的容量贡献机制（法拉第赝电容,微孔吸附和碳层嵌入贡献）和优异的循环稳定性。进一步,利用Buchwald-Hartwig（B-H）交叉偶联反应,衍生出兼具大比表面积(816 m~2 g-1),大孔体积(0.68 cm~3 g-1)的富氮（9.02at.%）微孔碳材料（NMC）。作为钠离子电池负极,NMC凭借其“三段式”储钠机制,具有优于商用硬碳材料的可逆比容量(314 vs.181 m A h g-1)。（3）利用超交联反应中的催化剂（FeCl3）作为前驱体,通过一步退火处理获得了N掺杂微孔碳限域的γ-Fe2O3复合材料（Fe2O3/N-MC）。以Fe2O3/N-MC作为硫载体,从提升硫载量、限制多硫化物的“穿梭效应”和促进多硫化物的界面转化等优势分析,证明了S@Fe2O3/N-MC作为LBSs正极材料的优势。结果发现,即使在高面密度(5.1mg cm-2)和低液硫比(E/S=7.5μL mg-1)的极端条件下,S@Fe2O3/N-MC在1.0 C的电流密度循环500圈,其面容量仍能保持3.69 m A h cm-2,表现出良好的商用前景。（4）进一步抑制传统C/S电极中长链多硫化物的“穿梭效应”,利用静电纺丝技术,将导电剂、极性位前驱体整合到PAN纤维中,加入微量硫化促进剂辅助PAN的硫化,使得PAN在碳化的同时,以共价键的形式结合硫活性位形成SPAN。作为LSBs正极,SPAN的纤维结构不仅有利于Li2S晶体的成核/生长/分解,同时能缓解含硫活性位充放电过程中的体积膨胀;除此之外,硫化促进剂、极性位和导电剂的引入分别提升了含硫活性位的占比,促进多硫化物的转化/Li2S的成核和加速电解液离子的传质。最终实现兼具高可逆容量,长循环稳定性的LSBs正极材料的构筑。
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