【摘 要】
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随着世界经济的飞速发展,煤、石油和天然气等化石资源消耗速度逐渐加快,全球化石能源的即将耗尽,人类对能源的需求逐步增加。木质素作为一种储量巨大的可再生的生物质能源材
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随着世界经济的飞速发展,煤、石油和天然气等化石资源消耗速度逐渐加快,全球化石能源的即将耗尽,人类对能源的需求逐步增加。木质素作为一种储量巨大的可再生的生物质能源材料,具有为人类提供清洁能源和重要化工原料潜能,催化降解木质素逐渐变为能源领域的研究热点。受炭材料催化木质素模型化合物愈创木酚降解的启发,研究生物质炭材料在催化木质素方面的降解性能,开发新型木质素降解用催化剂很有实用价值。本论文以南荻为原材料制备所得的生物炭为催化剂,通过高温水热反应,实现南荻生物炭对木质素模型化合物2,6-二甲氧基苯酚的降解。主要研究内容与结论如下:1、以南荻秸秆为生物炭的原材料在(300℃、400℃、500℃和600℃)下制备生物炭材料分别称作(T300、T400、T500和T600)。分别对制备4种炭材料进行了XRD、FTIR、Boehm、AAS、BET和SEM表征,发现制备温度越高生物炭的石墨化微晶的结晶度越高,表面含氧官能团越少,生物炭碱性越高,生物炭的比表面积越大。2、采用钇、钇+T600和T600催化2,6-二甲氧基苯酚探究其的催化活性,发现T600具有明显的催化降解木质素模型化合物(2,6-二甲氧基苯酚)活性,获得2,3-二甲氧基苯酚,3-甲氧基邻苯二酚和1,2,3-三甲氧基苯三种产物。改变反应条件进一步发现,反应时间的延长,反应温度的增加和反应溶剂极性的增加会使得2,3-二甲氧基苯酚和1,2,3-三甲氧基苯在产物中选择性下降。南荻生物炭优化实验发现,制备生物炭的温度越高越有利于2,3-二甲氧基苯酚和1,2,3-三甲氧基苯的催化生成。3、通过对生物炭催化降解2,6-二甲氧基苯酚探究机理分析发现:(1)碱性生物炭中的K2CO3才是催化生成2,3-二甲氧基苯酚和1,2,3-三甲氧基苯的主要催化剂,炭材料中的芳香成分主要扮演稳定反应中间体的作用;(2)催化反应可能发生了水解反应主要生成3-甲氧基邻苯二酚,发生烷基化反应主要生成1,2,3-三甲氧基苯,发生异构化反应主要生成2,3-二甲氧基苯酚。4、循环使用T600发现其循环性较差,其主要原因可能是生物炭中第一次受用后生物炭无机盐已去除,或者生物炭再催化降解过程有较多的孔隙坍塌,因此其循环性较差。
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