α,β-不饱和醇是精细化学品的合成过程尤其是香料和医药领域中的重要中间体。通过α,β-不饱和醛选择性催化加氢制备α,β-不饱和醇是原子经济反应,符合当代绿色化工发展理念,受到工业界的广泛关注。然而由于α,β-不饱和醛分子中共轭的C=C键在热力学和动力学上比C=O键更容易加氢,导致不饱和醇选择性较低。因此有效提高α,β-不饱和醇的选择性成为近年来各国学者的研究热点。大量研究表明,贵金属催化剂上加入助剂可有效提高不饱和醇的选择性,归结于金属-助剂相互作用产生的界面作用。但目前对于该种界面作用还缺乏深入认识,导致在高效催化剂设计方面还存在困难。因此,本论文中我们以巴豆醛为模型分子,以Ir-Mo催化剂为模型体系,探讨了巴豆醛选择性加氢反应中Ir-Mo界面对催化剂反应行为的作用机制。具体研究内容如下:1.Ir-Mo/TUD-1催化剂上巴豆醛选择性加氢中的界面作用。研究了一系列MoO_x修饰的Ir/TUD-1催化剂对巴豆醛液相选择性加氢反应的影响。所制备的催化剂具有较高的活性和选择性,在Ir-0.1Mo/TUD-1催化剂上表现最好(巴豆醇收率86.7%,转化数325.7 h-1)。TUD-1的大孔径有利于反应物的扩散,因此TUD-1负载型催化剂比商业SiO2负载型催化剂更具有活性。表征结果表明,MoO_x修饰了Ir粒子,改变了催化剂的形貌和电子性质。这种修饰导致了Ir-MoO_x界面的生成,改变了巴豆醛分子的吸附和活化,提高了活性和选择性。然而,在高MoO_x含量下,Ir表面被MoO_x完全覆盖,从而导致巴豆醛的强吸附和表面Ir原子减少,降低H2的解离,活性下降。2.Ir/Mo/BN催化剂上浸渍顺序对巴豆醛选择性加氢性能的影响。以BN为载体,考察了浸渍法制备过程中Ir和MoO_x的浸渍顺序对反应性能的影响。在巴豆醛气相加氢反应中,发现添加MoO_x助剂后,催化性能均得到显著提升,但浸渍顺序影响明显。先负载Ir后负载MoO_x的催化剂上出现明显的失活现象(活性从100%下降至80%,80 oC反应3 h);而先负载MoO_x后负载Ir的催化剂则保持良好的稳定性(维持在98%左右)。进一步发现调节催化剂中MoO_x的负载量对催化性能产生不同程度的变化,其中3Ir-0.5Mo/BN的性能最优。将该体系催化剂用于巴豆醛液相加氢,得到87%的巴豆醛转换率和85%的巴豆醇选择性。实验结果表明添加MoO_x所形成的Ir-MoO_x界面改变了Ir物种的电子结构,促进催化加氢反应。