镁合金表面微弧氧化复合生物涂层的制备及耐蚀性能

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镁及其合金的弹性模量(40GPa)与人体骨骼很相近,将其用于人体骨骼替代材料植入人体后可以避免“应力遮蔽”效应,但镁及镁合金在生理环境中耐蚀性能差,采用表面改性方法对其进行降解速率控制是必要的途径。本文在AZ91D镁合金表面制备Si-K(P)-Ti和Si-Zr三种体系微弧氧化陶瓷涂层,采用电化学、浸泡腐蚀与盐雾腐蚀等方法评价生物涂层试样在模拟体液(SBF)中的腐蚀降解特性。利用SEM、XRD、XPS、EDS和FTIR等手段分析涂层腐蚀前后的微观组织结构,并揭示涂层试样的腐蚀降解失效机制。结果表明,在Si-K与Si-P基础电解液中分别添加TiO2 sol可获得Si-K-Ti和Si-P-Ti涂层。Si-K-Ti与Si-P-Ti涂层主要由MgSiO4与MgO相组成;电解液中加入TiO2 sol,微弧氧化过程中Si-K-Ti和Si-P-Ti涂层外层引入少量的生物活性组分TiO2。随电解液中TiO2溶胶含量由0 vol%增加到10 vol%,TiO2含量增大,且涂层厚度降低,表面微孔孔径减小。Si-Zr-Ca涂层主要由MgSiO4与MgO相组成,电解液中加入K2ZrF6,微弧氧化过程中在涂层外层引入少量的抗腐蚀耐磨组分m-ZrO2。随电解液中K2ZrF6含量由0g增加到10g,涂层厚度略有降低,涂层孔径尺寸变小,但数量增多。Si-Zr-Ca涂层随电解液中Ca(H2PO4)2含量由0g增加到1g,涂层中非晶相成分增多,且涂层厚度略有增加,涂层孔径尺寸变小。不同体系涂层试样在SBF和3.5wt.%NaCl溶液中具有相似的电极化腐蚀性能。Si-K-Ti0、Si-P-Ti0及Si-Zr-Ca1涂层在SBF和3.5wt.%NaCl溶液中的腐蚀电流相对于本体系其它涂层为最小。其中,Si-K-Ti0(5min)在SBF溶液中的腐蚀电位为-1.4356V,腐蚀电流为2.2324×10-7 A/cm2。Si-P-Ti0(5min)在SBF中的腐蚀电位达到-1.4892V,腐蚀电流达到2.3286×10-7 A/cm2。Si-Zr-Ca1制备的涂层腐蚀电流最小,达到9.3907×10-8A/cm2,表明该涂层腐蚀速率最慢。涂层试样在SBF中浸入腐蚀28天后,质量损失与腐蚀表面形貌均表明Si-K-Ti和Si-Zr-Ca涂层的抗腐蚀性能明显优于Si-P-Ti涂层和AZ91基体。浸泡腐蚀过程中SBF溶液元素含量的变化与涂层试样降解规律一致,降解速率快的涂层在SBF中Mg离子含量高,且促进含Ca、P物质在涂层表面的沉积。AZ91D基体腐蚀产物主要为Mg(OH)2、CaCO3和(Ca , Mg)3(PO4)2,涂层(Si-P-Ti)试样降解后的腐蚀产物中还有少量Ca(H2PO4)2和CaMg3(SiO4)3。盐雾腐蚀也表明Si-K-Ti系涂层抗腐蚀性能优于Si-P-Ti系,其中,Si-K-Ti5(10min)涂层在696小时之后抗腐蚀性能最好。微弧氧化涂层可有效抑制镁基体的降解,涂层试样在SBF浸入反应过程中,涂层表面的溶解、SBF中离子(主要为Ca和P)在表面的沉积以及涂层的腐蚀破坏过程同时存在,涂层中致密内层起有效阻挡镁基体降解作用。
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