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高质量GaN体单晶是制作低功耗、高性能GaN基器件的理想衬底。氨热法由于具有近热力学平衡条件下生长、易规模放大、低成本等优点,被认为是制备低缺陷密度<104cm-2 GaN体单晶最具潜力的技术之一。但是有两个难点阻碍了它的发展:第一个难点在于如何获得高质量、大尺寸的GaN籽晶,直接采用氨热方法培育一个2英寸的籽晶需要几年的时间;第二个难点在于没有商业化的高温、高压氨热专用设备,需要自主研发。针对第一个难点,本论文利用氢化物气相外延(HVPE)生长GaN厚膜制各自支撑衬底,获得了大尺寸、无裂纹的GaN籽晶,并对GaN自支撑衬底的光学、电学性质进行了表征;针对第二个难点,搭建了高温、高压的反应设备和低温、无水无氧的原料填充设备,然后利用该设备进行了前期的调试工作。主要研究内容包括: ⑴发展了激光剥离技术,制备获得了2~3英寸自支撑GaN衬底,为氨热法外延生长体单晶提供了高质量的籽晶。系统研究了激光剥离过程中GaN晶体中裂纹的形态和扩展路径,发现存在两种裂纹,即沿GaN/蓝宝石界面扩展的横向裂纹(LCs)和沿{1-100}非极性面扩展的纵向裂纹(PCs)。横向裂纹的扩展有利于增加GaN和蓝宝石的分离面积,是热力学稳定的扩展模式。根据裂纹产生的来源,纵向裂纹可以分为独立存在的裂纹(PCⅠ)和伴随横向裂纹扩展存在的裂纹(PCⅡ)。对单脉冲辐照下N极性面的损伤形貌研究发现,裂纹的产生与激光诱导等离子的膨胀和激光诱导冲击波的传播有关。激光辐照边缘的GaN经历了三种不同的冲击载荷:剪切应力Ps,纵向的压应力PL和横向张应力PT.冲击压应力作用下, GaN/蓝宝石界面发生Ⅰ型断裂(张开型),即横向扩展裂纹LCs。剪切冲击应力Ps导致了PCⅠ而纵向压应力PL和横向张应力PT的共同作用导致横向裂纹扩展发生偏转,导致沿着解理面的断裂裂纹PCⅡ。另外,存在一个临界的有效光斑尺寸dPth和临界的激光光斑尺寸dL/有效光斑比r=dpth/dL,并且建立了相关的断裂模型。这一模型的提出有效地解决了激光剥离制备高质量、大尺寸GaN籽晶的成品率(>95%),即氨热生长所面临的第一个问题,相关的实验结果发表在Journal of Physics D: Applied Physics46(2013)205103——205103-6。 ⑵系统地研究了N极性面HVPE-GaN籽晶的光学、电学性质和生长机制。阴极荧光和拉曼分析表明,一个区域显示出较强的受主一施主对(DAP)发光和更高的自由载流子浓度。另外,自由载流子的不同导致了该区域近带边发光峰(NBE)~26meV的红移。对于非故意掺杂的HVPE-GaN厚膜,自由载流子主要来自于氧(O)和硅(Si)杂质。O来自于蓝宝石衬底的扩散而Si主要来自于反应气体对石英管的腐蚀。湿化学腐蚀的方法揭示出这两个性质明显不同的区域。两个区域都显示出十二面体的金字塔形貌但金字塔的密度相差两个数量级,金字塔密度的差别反映了个区域表面势垒的不同~0.12 eV。结合两个区域载流子的分布和腐蚀金字塔密度的分布可以推断出自由载流子的不同是其根本原因。开尔文探针显微镜(KPFM)表面势的测量发现两个区域表面势相差~0.14 eV与湿化学腐蚀得到的结论一致。并探讨了两个区域产生的机制。相关的实验结果发表在Journal of Crystal Growth372(2013)43-48。 ⑶自主研发了一整套氨热生长的高温、高压专用设备。生长设备包括高温高压反应釜系统、低温原料填充系统和无水无氧系统。该系统能够大大提高反应原料的利用率和氨热法生长速率,能够大大缩短氨热生长的研发周期,降低氨热生长GaN衬底的成本。