氮掺杂碳量子点的制备及其在染料敏化太阳电池中的应用研究

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碳量子点(CQDs)由于具有独特的荧光性质、上转换发光特性、良好的水溶性、低毒性和环境友好等特点,在光电器件中具有潜在的应用价值。本文以凤眼莲(水葫芦)和壳聚糖为碳源,通过水热法一步合成氮掺杂碳量子点(N-CQDs);利用TEM、XRD、XPS、Raman、PL和UV-vis等手段对量子点的形貌、结构、物相和光电性能进行了表征;研究了水热时间和水热温度等工艺参数对N-CQDs性能的影响;将制备的N-CQDs作为光敏剂和催化剂应用于染料敏化太阳电池(DSSCs)的光阳极和对电极,通过伏安特性曲线、阻抗谱、开关特性曲线等研究了N-CQDs的引入对敏化太阳电池性能的影响。取得的主要研究成果如下:(1)采用凤眼莲(水葫芦)为碳前体,通过水热法一步合成N-CQDs,并将其用于DSSCs中。结果表明:在反应时间相同的条件下,通过调节反应温度可调控碳量子点的微结构和发光性能,通过优化工艺,最终制备出性能良好的N-CQDs。这为碳量子点的制备提供了一种新的思路:采用生物质废弃物为原料可批量制备N-CQDs,所获得量子点的荧光量子产率高、稳定性好,具有上转换发光特性。将其作为敏化剂应用于敏化太阳电池,所制备电池的光电转换效率为0.17%,填充因子为67%。(2)以壳聚糖为碳源,通过改变水热时间制备得到一系列N-CQDs,并对其性能进行了表征;将其作为光敏剂应用于敏化太阳电池,通过电化学工作站对电池进行性能测试。结果显示:水热时间为2h的条件下合成的N-CQDs大小均匀,分散性良好,粒径分布主要集中在1.5nm-3nm之间,在365nm紫外灯下发出明亮的青蓝光。其能级与光阳极TiO2和电解质匹配良好。采用N719染料与N-CQDs共敏化,制作了太阳电池,获得了9.15%的光电转换效率,与N719染料单独敏化的电池相比,转换效率提高了8.5%。(3)低铂的合金对电极是一种DSSCs电极材料,如何优化其结构并进一步增强其电化学活性一直是该领域的研究热点。通过加入氨水将优化的N-CQDs进行重氮掺杂制备出重氮掺杂的CQDs,采用电化学沉积法将其沉积到Pt3Ni合金对电极上,并用其制备出光电转换效率高达8.63%的敏化太阳电池。与不加量子点的DSSCs相比,光电转换效率提高了1.5%。电池性能的改善主要由于在光照条件下,N-CQDs产生的光生电子增大了Pt3Ni合金对电极表面的电子密度,进而促进了电极的催化活性,使其内部的氧化还原反应加速,最终提高了电池效率。
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