电子具有电荷和自旋两种自由度,利用电荷的热输运性质,可以实现热电之间的相互转换,在能源领域有重要的应用。利用自旋属性,可以实现磁存储,在自旋电子学中有重要的应用前景。热和自旋之间又存在关联,如自旋塞贝克效应和反常能斯特效应等。热输运和热自旋输运的研究是凝聚态物理中的一个重要方向,如何提高热电转换效率和自旋电子器件的性能是该领域要解决的关键问题。低维体系特别是原子层厚度的二维体系,其量子受限效应可以带来新奇的热输运性质和热自旋输运性质,适合构建热电器件和自旋电子器件。本论文结合近几年实验上的新型二维半导体以及二维磁性材料如磁性半金属和狄拉克自旋无能隙半导体,利用密度泛函理论、玻尔兹曼输运理论和非平衡态格林函数,研究了它们的热电输运性质和热自旋输运性质,得到以下主要结果:1.受最近实验上成功生长二维层状半导体Nb2Si Te4的启发,我们研究了单层Nb2XTe4（X=Si,Ge）的电子结构和热电输运性质。结果表明,单层Nb2XTe4具有窄带隙的特点,价带和导带出现了特殊的“布丁类型”能带结构,意味着它们是一种潜在的热电材料。通过结合能、分子动力学模拟和声子谱的计算,发现两个体系具有高度的结构稳定性、热稳定性和动力学稳定性。重要的是,它们具有高载流子迁移率和各向异性,最高的迁移率能分别达到4344和2131 cm-2V-1s-1。两个体系的光学支和声学支耦合作用强烈,并且具有低声子群速、低声子弛豫时间和较大的格林乃森参数,最终使体系具有非常低的晶格热导率。室温下,单层Nb2Si Te4和Nb2Ge Te4的热电优值分别高达1.4和2.2,表明单层Nb2XTe4是一种良好的热电材料。进一步,我们搭建了Au/Nb2Si Te4/Au隧道场效应晶体管,研究了利用栅压调控下的热电性能。结果表明,栅压是提高器件热电性能的一个有效手段。在负栅压的调控下,器件在500～1000 K的宽温度范围内表现出优异的热电优值（ZT>0.6）。这些结果表明单层Nb2XTe4在热电领域具有重要的应用价值。2.利用过渡金属原子（TM=Sc～Zn）对无磁半导体单层蓝磷进行掺杂,发现在大掺杂浓度范围、杂化泛函和库仑相互作用下,Mn掺杂单层蓝磷均具有优异的半金属性和长程铁磁序。平均场近似和蒙特卡洛模拟估算的居里温度都高于室温。我们利用晶体场、原子轨道排布和分轨道态密度等对掺杂体系的磁性起源进行了解释。进一步,基于Mn掺杂单层蓝磷,我们设计了一种新型的自旋和热自旋电子器件,结果表明该器件具有完美的自旋过滤效应,巨磁阻效应（10~6%）和奇特的方波信号等。热自旋输运的研究表明该器件具有完美的热自旋过滤效应,有趣的是,自旋热电优值（160）远高于电荷热电优值（40）。这些结果表明基于Mn掺杂单层蓝磷体系可以设计出一种集100%自旋过滤和高自旋热电转换效率的多功能电子器件。3.我们设计出了一种新型金属有机框架（MOF）结构的单层Mn2C6Se12和Mn2C6S6Se6,广义梯度近似和杂化泛函计算都表明单层Mn2C6Se12是一个自旋无能隙半导体,单层Mn2C6S6Se6是一个近自旋无能隙半导体。两个体系的声子谱、分子动力学模拟、杨氏模量和泊松比的计算结果都表明它们的结构具有高度的稳定性和灵活的可塑性。蒙特卡洛模拟估算到单层Mn2C6Se12和Mn2C6S6Se6的居里温度都超过了400 K。有意义的是,贝利曲率积分函数、反常霍尔电导和非零陈数的计算结果表明Mn2C6Se12具有拓扑非平庸性质,具有量子反常霍尔效应和受拓扑保护的边界态。此外,基于单层Mn2C6Se12,我们设计了平面同质结器件、平面隧道结和垂直范德瓦尔斯隧道结器件,发现这些器件具有丰富的输运特性,如自旋过滤,双向二极管效应,负微分电阻效应,隧穿磁阻等。这些结果表明了该MOF结构的自旋无能隙半导体在自旋电子学和拓扑领域的潜在应用。