LLZO基固态电池正极/电解质界面改性及性质研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wangbuhe
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目前,商业化锂离子二次电池中采用液态有机电解液存在着易燃烧和易爆炸的安全隐患,使用固态电解质代替有机电解液可大幅提升锂电池的安全性。无机电解质中的石榴石型Li7La3Zr2O12(LLZO)电解质具有离子电导率高、机械性能良好、电化学窗口宽等优点。但其与电极间较差的物理接触所导致的高界面阻抗严重影响了电池的容量及循环寿命,阻碍了LLZO电解质的应用发展。为解决正极与电解质间的界面问题,本文将聚吡咯包覆在Li[Ni0.5Mn0.3Co0.2]O2(NCM)正极活性材料表面,在保证Li+正常传输的条件下,防止正极与电解质间副反应的发生和元素的扩散。随后优化了界面处理工艺,通过制备共烧结电解质的方式改善了正极与电解质间的接触,并引入Li3PO4进一步改善电池的循环性能。首先通过固相反应法制备了致密度约90%的Li6.35La3Zr1.8Ta0.2Al0.15O12电解质,其室温下离子电导率最高可达6×10-4Scm-1。之后通过化学氧化法将聚吡咯包覆在NCM正极颗粒表面获得复合正极材料(NCM@PPy)。与无PPy修饰的NCM正极材料组装的全电池相比,当PPy含量为4.7 wt%时,NCM@PPy复合正极材料组装的全固态电池具有更低的界面电阻。同时,该电池在0.05C下首圈放电比容量为136.7 m Ah/g,比无PPy包覆相比全电池比容量提高了32%。接下来探究了共烧结电解质的制备工艺。当共烧结温度为700℃、正极活性材料与电解质粉末质量比为5:5时,制备出的共烧结电解质具有最佳性能。组装的全电池在0.05 C下首圈放电比容量为144.1 m Ah/g,与传统工艺组装的全电池相比,电池放电比容量增加38%,且界面电阻显著下降。此后,本文将Li3PO4引入共烧结流程中,组装出的全电池0.05C下首圈放电比容量为138.3m Ah/g,10圈循环后其放电比容量仍有81.2 m Ah/g,与不加Li3PO4相比容量保持率提高10%。实验结果表明Li3PO4的加入能增强正极颗粒与电解质间的物理结合,进一步提高全固态锂电池的循环性能。
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