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碳酸二甲酯(DMC)是近年来新兴的绿色化工产品。本论文从催化剂和反应工艺两方面入手，系统研究了尿素和甲醇合成DMC这一新过程。首先通过分子模拟计算了尿素和甲醇分子的电荷分布情况，结合有机化学理论分析了尿素和甲醇合成碳酸二甲酯的反应，提出尿素醇解可能通过碱催化的加成-消去机理完成，由此指出碱是潜在的催化剂。用Benson基团贡献法计算了尿素醇解反应的热力学平衡常数和平衡转化率，结果显示第一步尿素同一分子甲醇反应生成氨基甲酸甲酯(MC)的反应是热力学上有利的，而第二步氨基甲酸甲酯同甲醇的反应在热力学上不利。在此基础上，对潜在的催化剂进行了广泛筛选，并以固体碱类催化剂和锌催化剂为重点加以深入研究。研究表明，固体碱主要催化第二步即MC向DMC的转化，且其催化活性与它们的碱强度密切相关，采用CaO为固体碱模型考察了反应条件对其催化行为的影响，发现由于受副反应的影响DMC的最高收率为20％，FTIR的结果则表明CaO能同时活化MC和甲醇。通过对氧化锌条件优化试验得到DMC的最高收率可达30％，试验还表明可溶性锌盐也具有高催化活性，且无论用何种锌基催化剂，必须经由尿素活化才具有高活性，采用FTIR和ICP-AES探讨了氧化锌催化的独特催化行为及可能的活化和催化机理，并提出此催化过程为络合催化。最后，利用负载型氧化锌催化剂，初步考察了催化精馏工艺操作条件对其催化行为的影响，高收率的从尿素和甲醇合成了DMC。