石墨烯的发现开辟了一个广阔研究领域,并且目前石墨烯已经实现在多个领域的应用。石墨烯具有高导热性,优异的机械性能和,卓越的导电性能。相较于碳纳米管,石墨烯具有更低的生产成本却有更高的比表面积。因此,石墨烯是用于制备较高机械、导电和导热性能的聚合物基复合材料中的最有前景的纳米填料之一。然而,与其他纳米填料相同,通过熔融共混法制备聚合物/石墨烯纳米复合材料所面临的主要挑战是控制石墨烯在聚合物基体中剥离以及分散程度,即在挤出加工过程中使石墨烯充分剥离和良好分散是非常困难的。因此,本文讨论了石墨烯微片结构和加工力场对聚丙烯(PP)/石墨烯微片(GNPs)复合材料性能的影响。利用FESEM,XRD,DSC,TG,FTIR以及导电、导热和流变性能测量结果,结合经典计算模型和有限元分析,深入分析加工-结构-性能之间的关系。由于在挤出加工过程中GNPs的粒径会发生变化,因此为了更好地分析加工力场对PP/GNPs复合材料形态演变和分散机制的影响,本文将首先讨论GNPs粒径对导电网络形成的影响。具体研究内容如下:(1)采用熔融共混法将五种不同粒径的GNPs以及它们的复配体系加入PP中以制备导电复合材料,以研究GNPs的粒径以及其复配体系对导电网络形成的影响。结果表明:导电网络的形成与填料本身的结构和形态有密切的关系。具有较大片径和厚度较薄的GNPs有利于导电网络的搭建。当GNPs含量超过渗流阈值时,PP/GNPs纳米复合材料的导电性取决于GNPs的径厚比。然而,当GNPs含量处于渗流阈值附近时,GNPs的片径和分散程度将显著的影响其复合材料的电导率。此时,应该考虑电子隧穿理论对导电网络搭建的影响。PP/大片径GNPs/中等片径GNPs复配体系的电导率最高。为了解释复配体系,本文提出了一种“岛桥”结构的导电网络。更好的导电网络可能是由于分散的“岛”通过一个长“桥”互相连接。这样的结构使电荷更好地在GNPs间输送,从而避免PP基体的阻隔,形成更完整的导电网络。尽管小片径GNPs呈现完美分散性,它们对于导电网络的搭建的贡献微小。(2)设计四种不同的螺杆构型制备PP/GNPs纳米复合材料,以研究剪切力场与GNPs形态演变和分散机制以及PP/GNPs纳米复合材料性能之间的关系。使用有限元软件POLYFLOW量化在四种螺杆构型的剪切力场。运用FESEM和光学电镜对GNPs形貌进行分析。剪切力场的模拟结果表明,左旋捏合块能延长停留时间,而齿形盘的加入将产生最高剪切应力。计算结果表明,在挤出过程中,大GNPs团聚体(40μm以上)将同时经历破裂与侵蚀两种分散机制,从而被分散成较小的团聚体。然而,由于双螺杆挤出机所提供的剪切应力是有限的,所以小团聚体(小于40μm)的分散仅符合侵蚀机制而剥离出小的片层。此外,研究发现,侵蚀机制和GNPs迁移的主要影响因素是停留时间。因此通过增加停留时间,GNPs的分散性将得到改善且分布更广。此外,GNPs团聚体的剥离和分散程度越高,更为完整的导电网络将被搭建。在GNPs含量为6wt.%时,通过螺杆构型的改善,复合材料的导电性能有明显的提升(从10-12上升到10-4S/m),并能显着降低导电的渗流阈值。(3)在熔融共混法的基础上引入超声辅助挤出系统制备PP/GNPs纳米复合材料。本文讨论了提供振动剪切力场的超声振动处理对GNPs在PP基体中的剥离和分散形态以及其复合材料的结晶度和宏观性能的影响。性能测试结果表明,超声振动的存在增加了复合材料的导电性能,降低表观粘度和结晶度。FESEM结果表明,超声振动改善了 GNPs的剥离和分散程度。其形态有利于导电导热网络的搭建,因此复合材料的电导率和热导率得到了提升。但300W超声功率提供强大的振动会大幅度降低GNPs片径,从而降低其导电性能。FTIR和TGA结果显示超声振动对化学键以及降解的影响较小。