论文部分内容阅读
卷烟燃烧后可产生数以千计的化合物，其中包含大量活性很高的自由基。吸烟产生的自由基主要分为两类：一类是焦油中稳定的醌/半醌自由基和稠环芳烃自由基等自由基；另一类是烟气气相中活性高，不稳定的自由基，主要是烷类自由基和烷氧自由基。近年来对吸烟和健康问题的研究发现，卷烟烟气中的自由基是引起癌症等各种疾病的重要原因，而烟气气相自由基的毒性比焦油相自由基更大。因此，研究卷烟烟气气相自由基检测方法，开发高效的自由基清除剂，降低烟气中的自由基，提高吸烟的安全性，是一个具有十分重要社会效益的课题。
在烟气自由基检测方面，目前还没有一个公认的标准方法。焦油中的自由基比较稳定，容易用ESR直接检测，但气相自由基由于其性质活泼，难以直接用ESR检测，需用自旋捕集的方法来检测，使得分析程序繁琐，分析时间长。因此，建立一个简单、快速检测卷烟烟气自由基的方法，是烟气自由基研究的一个重要方向。
卷烟产品由于其特殊性，理想的烟气自由基清除剂的加入不能改变其原有吸味，自由基清除剂需要在较长一段时间内保持稳定，添加清除剂的成本和工艺需要适合工业化大生产。本论文主要工作包括以下几个方面：1、卷烟烟气气相自由基化学发光检测方法研究本文首次将化学发光检测器联入吸烟机流路，基于烟气气相自由基氧化鲁米诺产生发光，建立了一种化学发光在线检测卷烟烟气气相自由基的新方法。设计了一个新的反应器，将反应器联入吸烟机气体流路，使吸烟机抽吸卷烟的同时，烟气经过反应器，烟气中气相自由基与反应器中的鲁米诺溶液反应产生化学发光，考察了鲁米诺浓度、反应溶液体积等因素对化学发光的影响，建立了一个能直接在线实时监测在模拟吸烟情况下烟气气相自由基含量的化学发光分析方法。本方法具有仪器和操作简单、分析速度快，容易实现自动化分析等优点。
2、天然抗氧化剂清除氧自由基活性研究为了研究天然抗氧化剂清除氧自由基的作用，本文采用流动注射技术使Fenton反应在线产生·OH，鲁米诺化学发光快速检测，建立了一种流动注射化学发光检测羟基自由基的方法，具有分析速度快，精度高，容易实现自动化和连续分析等优点。用所建立的流动注射化学发光方法和黄嘌呤氧化酶-次黄嘌呤-鲁米诺体系，考察了茶多酚、阿魏酸、银杏提取物、迷迭香提取物、甘草次酸提取物、绞股兰提取物、三七总皂甙等七种中草药提取物清除羟基自由基和超氧阴离子自由基的活性。
实验结果发现，七种物质均能清除羟基自由基和超氧阴离子自由基，不同提取物清除两种自由基的能力有较大差异，不同提取物对羟基自由基的半抑制浓度(IC50)分别为茶多酚3.1μg/ml，阿魏酸3.55μg/ml，银杏提取物2.95μg/ml，迷迭香提取物6.24μg/ml，甘草次酸提取物10.3μg/ml，绞股兰提取物39.1μg/ml，三七提取物58.7μg/ml。以茶多酚、阿魏酸和银杏提取物最强，三七总皂甙最弱；不同提取物清除超氧阴离子自由基的半抑制浓度(IC50)分别为茶多酚0.042μg/ml，阿魏酸0.045μg/ml，银杏提取物0.45μg/ml，迷迭香提取物0.025μg/ml，甘草次酸提取物1.68μg/ml，绞股兰提取物14.08μg/ml，三七提取物167μg/ml。以迷迭香、茶多酚和阿魏酸清除效果最好，银杏提取物次之，三七总皂甙最弱。茶多酚和阿魏酸清除清除羟基自由基和超氧阴离子自由基的能力都很强。
3、烟气气相自由基清除及低自由基卷烟研制本文考察了阿魏酸、茶多酚、迷迭香和银杏叶提取物等对清除活性氧具有明显效果的天然抗氧化剂和其他一些物质对卷烟烟气气相自由基的清除作用，研究了添加工艺和清除剂配方，确定了以CLN溶液处理活性炭得到复合活性炭并添加到醋纤中制成二元复合滤嘴的工艺方法清除卷烟烟气气相自由基，对烤烟型卷烟烟气气相自由基清除率可达29.4％。对该复合滤嘴制得的卷烟保存4个月后检测，其烟气气相自由基清除率为29.6％，与4个月前的清除率29.4％相比没有明显改变，说明该复合滤嘴清除烟气气相自由基的效果在较长一段时间内不随时间而变化，其清除卷烟烟气气相自由基的效果十分稳定。使用该复合滤嘴对卷烟吸味不产生异味，经计算使用该二元复合滤嘴成本每大箱只增加43元，完全可应用于工业化大生产。