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大气颗粒物是空气污染的一种重要形式,因其粒径小、比表面积大的特性,能在大气中长时间悬浮并进行远距离输送,容易吸附金属元素、离子和有机物等有害物质,危害大气环境质量和人体健康,所以大气颗粒物重金属污染及其对人体健康风险研究日益受到关注且具有重要的社会价值。本研究选取整个金华市作为研究区域,以Cu、Zn、Ni、Mn、Cr、Pb、Cd、As八种重金属为主要研究对象,在永康、义乌、兰溪、武义、东阳、浦江、磐安、婺城、金东、主城区这十个地区采集样品,分析其浓度、形态特征,探讨大气颗粒物PM2.5、PM10、降尘和土壤中重金属污染现状;并结合主成分分析、后向轨迹等方法进一步对重金属的来源进行解析,计算暴露模型下不同重金属通过呼吸吸入、手-口摄入、皮肤接触三种途径对成人和儿童的致癌与非致癌风险,最终完善对金华冬季大气颗粒物中重金属污染现状、来源以及健康风险的研究。研究结果如下:(1)金华冬季大气颗粒物PM2.5中Pb、Cr、Ni、Cd、Cu、Zn、As和Mn的含量范围分别为0.7~57.3、0.5~12.3、0.7~6.0、0~9.8、0.4~19.3、1.5~3233.0、10.4~30.2、5.2~478.3ng/m3。PM10中含量范围分别为12.5~54.6、0.5~20.2、3.1~7.9、0~9.8、2.2~28.1、1.5~8862.3、7.4~51.3、14.5~456.8ng/m3。降尘中Pb、Cr、Ni、Cd、Cu、Zn、As和Mn的含量范围为31.90~124.66、47.09~620.06、11.06~173.09、0~0.01、42.46~358.09、171.24~4030.01、0~0.005和260.33~1035.04mg/kg。土壤中的含量范围分别为12.16~44.68、6.31~81.73、7.37~25.24、0~0.10、0.20~28.17、31.53~112.94、0~0.01和101.29~932.36mg/kg。(2)通过富集因子可知金华市冬季PM10中Cd和Zn属于极强污染,主要受人为污染源影响,在金东和浦江体现尤为明显。PM2.5呈现和PM10基本一致的重金属富集趋势。金华市降尘和土壤中重金属的富集系数明显小于PM10和PM2.5。根据地累积指数发现,PM10中Cd和Zn的污染最为严重,与富集因子评价结果一致。金华各采样区域PM2.5中重金属的污染程度和PM10相似,地累积指数均远高于降尘和土壤。降尘中重金属除了Zn的污染较为严重外,其他重金属污染均较小。(3)通过相关性分析和主成分分析得出,PM10中重金属主要来源于工业污染源,燃料、汽车尾气等移动污染源和自然污染源。降尘中重金属主要来源于工业污染源和交通污染源。结合后向轨迹聚类分析发现,金华市冬季的污染情况主要受山东省、长江三角洲北部地区及本地的陆地输送影响,同时还受到部分来自江西省的近距离污染物的影响。(4)健康风险评价结果表明,所有重金属元素对儿童和成人的非致癌风险的主要接触途径是手-口摄入,其次是皮肤接触和呼吸吸入。在研究的十个区域内,重金属对成人和儿童的平均非致癌风险具有相同的顺序。不同暴露途径各重金属的非致癌风险值和非致癌风险总和均表现出儿童高于成人的特点。金华市大气颗粒物中Cr、Ni、Cd、As通过呼吸途径对人体均无致癌风险。