聚碳硅烷连接碳化硅陶瓷材料及其性能研究

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碳化硅(Si C)陶瓷具有密度小、强度高、耐酸碱腐蚀和耐磨等许多优异的性能,是一种非常重要且应用广泛的工程结构材料。目前,Si C陶瓷的制备工艺已经较为完善。然而,由于其高脆性、低韧性以及高熔点的本质特征,使得加工制造形状复杂以及大尺寸的零件比较困难,且造价昂贵。发展Si C陶瓷的连接技术可以有效地解决这一问题。Si C陶瓷连接方法中,纳米浸渍瞬态共晶(Nano Impregnation and Transient Eutectic,NITE)相、钎焊和MAX(M:过渡金属;A:主族元素;X:碳或氮元素)相等连接方法,分别存在连接温度高、高温稳定性差、连接层与母材热物理性能不匹配等问题,限制了连接技术的应用。前驱体连接虽然能在较低温和较低压力下成功地连接Si C陶瓷,但剪切强度偏低的问题急需解决。本文采用Si C陶瓷前驱体作为连接材料,在较低温和较低压力下实现了Si C陶瓷的高强度连接,并研究了连接材料的热物理性能、接头物相组成、微观结构演变、力学性能以及连接机理。(1)以前驱体聚碳硅烷(Polycarbosilane,PCS)作为连接材料,研究了PCS的不同涂覆方式、预压力、连接温度和升温速率等因素对接头物相组成、显微结构和剪切强度的影响。采用丝网印刷涂覆PCS粉体,使得连接材料在Si C陶瓷表面上均匀分布,有利于剪切强度的提高。虽然PCS的陶瓷产率仅为64.78%,但是特薄的连接层厚度(~2μm)有利于减少其中缺陷的存在。PCS裂解阶段缓慢的升温速率可以提高接头的剪切强度。连接温度为1600 oC时,获得的平均剪切强度最高,其强度值为117.3±15MPa。(2)采用PCS作为连接材料,通过放电等离子烧结(Spark Plasma Sintering,SPS)技术快速连接Si C陶瓷,接头平均剪切强度为45.3±11.8 MPa。对Si C接头在空气中不同温度(600-1200 oC)下的氧化行为进行了研究。在空气条件下经不同温度热处理后,接头的剪切强度皆有所提高。其中,热处理温度为1000 oC时强化效果最佳,接头的平均剪切强度为101±6.4 MPa。对热处理前后接头连接层物相组成、结晶度以及微观形貌的演变进行了检测分析,结果表明,Si C氧化生成Si O2会产生体积膨胀,对连接层的孔隙和裂纹缺陷具有一定的愈合作用,从而增强了接头的剪切强度。(3)采用PCS作为连接材料,研究了B4C填料的添加量与连接温度对接头物相组成、显微结构和剪切强度的影响。B4C在氧化生成B2O3时会产生250%左右的体积膨胀。当不添加B4C时,获得的最高平均剪切强度为62.5±9 MPa;当添加B4C时,获得的接头平均剪切强度最高为104.1±2.1 MPa。通过对接头的显微结构以及物相组成分析,得出了添加B4C对接头的增强机理。
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