【摘 要】
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与传统的Haber–Bosch工艺相比,电催化合成氨是一种更加环保、节能的合成氨方法。但电催化合成氨的产率和法拉第效率太低,这主要是由于缺乏高质子电导率的电解质材料和具有高催化性能的阴极催化剂。本论文通过溶胶凝胶法合成了Tb掺杂的A位缺位的质子导体Ba0.95Ce0.7-xTbxY0.2Zr0.1O3-δ（BCTYZ,x=0.05,0.10,0.15）和Ba Co0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1
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与传统的Haber–Bosch工艺相比,电催化合成氨是一种更加环保、节能的合成氨方法。但电催化合成氨的产率和法拉第效率太低,这主要是由于缺乏高质子电导率的电解质材料和具有高催化性能的阴极催化剂。本论文通过溶胶凝胶法合成了Tb掺杂的A位缺位的质子导体Ba0.95Ce0.7-xTbxY0.2Zr0.1O3-δ（BCTYZ,x=0.05,0.10,0.15）和Ba Co0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）钙钛矿型陶瓷粉体,以BCTYZ为电解质、以BCFZY为阴极制备阳极支撑型固体氧化物燃料电池（SOFC）。利用XRD分析粉体的物相,用热膨胀仪测试各电极材料的热膨胀系数,用电化学工作站考察Ba0.95Ce0.7-xTbxY0.2Zr0.1O3-δ（BCTYZ,x=0.05,0.10,0.15）的电导率和SOFC的输出功率、交流阻抗谱等电化学性能。结果表明,BCTYZ0.10和NiO-BCTYZ0.10的热烧结曲线吻合较好,有良好的热兼容性,SEM显示电极与电解质结合紧密,无脱落现象。BCTYZ0.10电解质材料在750℃的电导率高达0.04818 S·cm-1,NiO-BCTYZ0.10|BCTYZ0.10|BCFZY单电池在750℃的欧姆阻抗和极化阻抗分别为0.237Ω·cm2和0.008Ω·cm2,功率密度为695 m W·cm-2,远高于BCTYZ0.05和BCTYZ0.15电池的功率密度。说明,BCTYZ0.10是一种良好的质子导体电解质,NiO-BCTYZ0.10|BCTYZ0.10|BCFZY电池阻抗较小,可以进行电催化合成氨测试。将NiO-BCTYZ0.10|BCTYZ0.10|BCFZY电池组装为电催化合成氨膜反应器,BCFZY原位还原作为合成氨催化剂,考察了温度、外加电压、阴极气体组成对氨产率及法拉第效率的影响。发现在650℃、外加电压1.6 V、阴极气体组成氢氮比为1:1时氨产率最高,并得到了9.43×10-9 mol·s-1·cm-2的高产率。中空纤维膜反应器电催化合成氨产率最大值为8.63×10-10 mol·s-1·cm-2,比片状膜反应器低了一个数量级,可能是阴极的过烧结影响了气体的扩散传质、减小了三相界面,阳极侧集流层分布不均降低了电催化效果。
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