过渡金属是常见的二氧化碳甲烷化催化剂,其中金属镍凭借转化率高、稳定性能好以及价格低廉等优点成为实验室常用的催化剂。但镍催化剂的单独使用常常会引起金属烧结、流动性亚羰基镍的形成以及碳沉积等一系列降低催化反应速率的现象产生,实验室一般采用催化剂添加剂形成镍基催化剂的办法来解决该问题。La2O3是实验室常用的碱性添加剂,在208～380℃时,Ni/La2O3催化活性高并且有100%的甲烷选择率。然而,目前理论往往采用团簇-表面结构模型来模拟镍基催化剂,对两种材料表面所形成界面结构的研究还有所欠缺。其根本原因在于界面结构模型的构建复杂度较高,理论很难搭建出合理的结构模型。但界面处的电子结构、因两相组合产生额外的吸附位点、以及混合材料对催化反应过程的影响,对于了解新型材料的具体构成以及深入分析混合催化剂的催化性能都有着重要的意义。在第一章绪论里我们简要地介绍了二氧化碳甲烷化反应,对镍金属的物理化学性质、镍基催化剂的研究现状以及催化性能进行介绍。第二章我们对界面材料定义、界面材料理论模拟和模拟方法进行了介绍。另外简单介绍了基于密度泛函理论的第一性原理方法、相关计算软件VASP以及计算过渡态常采用的CI-NEB方法。在第三章,通过第一性原理的计算方法,我们对Ni/La2O3界面的构建、结构稳定性、界面处电子特性,以及界面侧面的选择进行了系统的研究。通过晶格常数和晶胞形状晶格失配最小化得到Ni/La2O3界面较稳定结构,其中采用了扩胞法和施加应变法得到两材料的共同晶格常数,应用平移法确定界面处最优的原子相对位置结构以及界面层的间距,最终确定最稳定的界面模拟结构。通过对界面处部分原子的分波态密度分析得出界面处的主要成键情况以及影响界面稳定性因素。并且,我们测试了界面结构的四个低指数侧面,最终选择了最可能发生催化反应的界面侧面以模拟二氧化碳甲烷化反应过程。第四章,我们在Ni/La2O3界面上进行二氧化碳甲烷化模拟,得到界面表面上十二种分子的稳定吸附结构和八个氢化过程的反应势垒。与纯镍表面相比,界面材料对于化学分子的吸附更强（除H、H2、H2O和CH4外）。这是由于二氧化碳甲烷化的中间产物在界面材料上倾向与氧化镧相的氧原子成键,而这样形成的结构比在纯镍表面所形成的结构更稳定。此外,我们估算了原子在催化剂表面上的扩散速率以确定界面材料确实具有更高的催化活性和更快的催化反应速率。最后,我们对本次工作做了简单的总结和展望,本文是采用基于第一性原理的密度泛函理论分析方法,分别在Ni/La2O3界面和纯镍表面上模拟了二氧化碳甲烷化,发现界面材料具有较强的催化活性,这与实验研究结果一致。通过理论分析揭示了实验现象发生的原因,对Ni/La2O3界面的性质以及材料的制备相关的实验研究提供一定的参考。