磁性金属化合物杂化石墨烯基材料制备及其功能特性研究

来源 :西南交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cqy2002
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随着现代科学技术发展,电磁波的应用越来越广泛,但电磁波带来的危害也越来越多。面对愈发严重的电磁污染问题,设计一种具有质量轻、厚度薄、吸收力强、吸收频带宽等良好特性的吸收材料就是解决这一问题的最佳途径。石墨烯本身具有独特的光、热、力、电等化学性能,因此受到了科研技术人员的广泛重视。但是石墨烯本身高电导率会致使其阻抗相互匹配性能比较差,造成电磁波在其表面大量反射,因此,纯的石墨烯不能满足吸波材料的实际需求。而将磁性粒子引入到石墨烯中,可有效改善石墨烯基材料的匹配特性,同时,在石墨烯和磁性粒子之间的界面作用以及磁性填料的磁损耗的协同作用下,石墨烯基材料的微波吸收性能得到增强。本论文以氧化石墨烯片层和石墨烯气凝胶为研究对象,从构筑石墨烯气凝胶的Si O2模板到磁性金属化合物@石墨烯基气凝胶杂化材料的制备,以及氧化石墨烯基杂化材料的制备,系统地研究了几种结构的杂化材料微波吸收性能和电催化性能,本文的具体工作和研究结果如下:(1)以正硅酸乙酯(Tetraethyl orthosilicate,TEOS)为硅源,结合溶胶-凝胶法和常压干燥工艺制备了Si O2气凝胶;在此基础上,添加阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(hexadecyltrimethylammonium bromide,CTAB)调控气凝胶的结构。研究了CTAB的添加量对Si O2气凝胶孔径的影响,实验发现当CTAB的添加量为0.0005 mol时,得到的气凝胶成形较好,比表面积为502.58 m~2/g,平均孔径为14.62 nm,骨架结构表面较为平滑。与此同时,基于Si O2气凝胶模板,采用CVD法构筑了石墨烯气凝胶,探索了石墨烯气凝胶的生长机理。实验发现Si O2模板结构对石墨烯气凝胶结构有着显著影响,CH4裂解后沉积在模板骨架上组装为石墨烯气凝胶,在骨架上的弯曲生长导致石墨烯气凝胶产生高缺陷结构。(2)向石墨烯气凝胶及GO(Graphene Oxide)体系中引入双金属前驱体(二茂铁酰腙缩合镍),通过高温热解得到磁性金属化合物@石墨烯基杂化材料。探究了温度和含氧基团对其生长和结构的控制机理,结果发现退火温度与GO含氧官能团决定了杂化材料结构成分,进而可以调控杂化材料阻抗匹配特性。此外,进一步展开了磁性金属化合物@石墨烯基杂化材料的微波吸收性能探索。实验发现,当退火温度为600℃时,石墨烯基杂化材料均表现出良好的微波吸收性能。其中,当石墨烯气凝胶杂化材料厚度为2.7 mm时,它的最大有效吸收带宽为7.08 GHz,最小反射损耗(RL)值是-47.3 d B。石墨烯杂化材料最小反射损耗值在频率为11 GHz时是-40.3 d B,有效吸收带宽为4.55GHz(从9.25至13.8 GHz)。(3)在KOH碱性体系中的电化学工作站上测试杂化材料的电催化性能,系统地探索了杂化材料组分与结构差异和电催化性能之间的关系,拓展了杂化材料在电催化领域的功能应用。研究发现石墨烯气凝胶基杂化材料具有较为优异的电催化性能,在ORR中,它的初始电位,半波电位和极限电流密度分比为E0=1.02 V,E1/2=0.75 V,jlim=4.9m A/cm~2。在OER中,由于体系含有不同价态Fe材料达到10 m A·cm-2的电流密度所需过电位最小,仅为341 m V。
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