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本论文采用水热法合成了层板镁铝比分别为2.0、3.0、4.0,层间阴离子为CO32-的 Mg—Al-CO32-型水滑石(HTls-2、HTls-3、HTls—4,统称为 HTls),并系统地研究了 HTls 以及它们的焙烧产物 CHTls (分别标记为CHTls-2、CHTls-3、CHTls—4)对水溶液中F—和四环素(TET)的吸附性能以及 CHTls-3 吸附 F—后的再生性能。同时,借助于热重分析和 XRD 等表征手段研究了HTls的焙烧特性和结构特性。另外,还通过对吸附结果和表征结果的比较分析研究了CHTls对两种阴离子的吸附机理。研究结果表明:
HTls的热分解过程可分为三步,450℃是最佳焙烧温度。
HTls具有较好的层状结构,且层板的垂直高度L、晶胞高度c 及表征层板中相邻两个八面体之间距离的参数α均随着层板镁铝比的增大而增大;但是,经过450℃高温焙烧后,层间的水分子和CO32-散失,层状结构倒塌,形成了镁铝氧化物的固溶体。
HTls对F基本没有吸附,但CHTls对F— 的吸附量显著增大,且吸附量随着水溶液 pH 值的降低和层板镁铝比的增大而增强;HTls对TET具有一定的吸附量,且吸附量随着镁铝比的增加而增加,CHTls对TET的吸附量远大于HTls对TET的吸附量,且层板镁铝比的增大,有利于高浓度下,CHTls对TET的吸附,温度的升高, 亦有利于CHTls对TET的吸附。
F—初始浓度越低,CHTls-3对其吸附平衡时间越短;当 F—初始浓度为 55.0mg/L 时,吸附动力学可以用准二级动力学方程来描述,而当 F— 初始浓度为 200.0和500.0mg/L 时,需用准一级动力学方程来描述。
CHTls并不能通过吸附F—和TET完全回复至原有的层状结构,仅能部分回复,CHTls对它们的吸附机理是:低浓度时,是利用CHTls特有的记忆效应,通过吸附 F—或TET回复层状结构达到对它们的吸附;高浓度时,是未能够回复层状结构的固溶体中的MgO 对它们的吸附和“记忆效应吸附”的共同作用,且MgO对它们的吸附速率是CHTls对它们吸附速率的控制步骤。
脱附实验表明,4g/L的Na2CO3溶液对F—具有良好的脱附效果,经过四次吸附—脱附后,脱附率仍接近100%,且四次吸附—脱附后的CHTls-3对F—的吸附容量不会降低。