Lewis酸性位强化介孔材料催化臭氧氧化难降解医药污染物研究

来源 :广州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yangyan215076379
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
多相催化臭氧氧化技术具有高效、稳定、以及催化剂可重复使用等优点,成为近年来催化臭氧氧化的研究热点之一。但是,目前大多数针对多相催化臭氧氧化的反应机理都缺乏系统且深入的研究,大都局限于理论上的推测。本论文首先研究了臭氧在催化剂的作用下对污染物的降解情况,揭示了催化臭氧氧化的机理;并基于催化剂催化臭氧的规律,设计目标性催化剂,以催化臭氧氧化降解医药类污染物——布洛芬(IBU)为例,研究它的降解情况以及在反应过程中抑制有毒副产物溴酸盐的生成。最后,探索将催化剂固定化的方法,通过固定床连续性实验考察其应用于实验室配水的连续性水处理工艺的可行性。主要研究内容和结果如下:1.基于臭氧与催化剂的作用规律,设计并成功制备出Lewis酸性位强化的催化臭氧氧化的介孔催化剂Fe-Al-SiO2。该催化剂对催化臭氧降解IBU有良好的催化活性和稳定性。表征结果表明了Fe和Al在SiO2载体的高度分散,而且极大的增加了SiO2表面的Lewis酸性位。原位衰减全反射红外光谱和电子顺磁共振光谱证实臭氧在催化剂的Lewis酸性位上分解产生活性原子基团。并且Fe3+和Fe2+的相互转化可以促进臭氧分解。而催化剂中的金属元素与Lewis酸性位共同作用促进臭氧分解产生更多的·OH和O2·-,从而对IBU有最高的矿化率。同时,在含IBU和溴离子的配水中,催化剂能够有效阻断臭氧氧化过程中溴酸盐的生成,研究证实了由于O2·-的生成催化剂在反应过程中会产生Fe2+/Fe3+电子对,Fe2+能够还原溴酸盐,同时催化剂对溴酸盐生成过程的中间活性物种次溴酸(HBr O)也具有分解作用,进而共同实现了溴酸盐生成的控制。在实验的过程中,还发现了腐殖酸(HA)与污染物之间对于催化剂活性位点的竞争关系,HA的存在会降低催化臭氧的降解效果。2.制备了Lewis酸性位增强的介孔γ-Cu-Ti-Al2O3催化剂。γ-Cu-Ti-Al2O3对IBU、苯妥英、苯海拉明和环丙沙星等4种常见难降解污染物表现出较高的催化活性和稳定性。从表征结果来看,Cu2+和Ti4+掺杂进入γ-Al2O3骨架形成Al-O-Ti和Al-O-Cu键,Ti和Cu的存在增强了γ-Al2O3的Lewis酸性位。而对于Fe、Cu、Ti等金属,多价态金属的电子循环有利于臭氧分解产生·OH和O2·-,并且有机物的存在能促进多价态金属的电子循环,从而产生更多的·OH和O2·-。通过拉曼光谱和电子顺磁共振光谱的检测发现臭氧在γ-Cu-Ti-Al2O3表面同时分解产生新的活性原子氧oAl3+-*O和过氧物种oTi4+-*O2。这些活性基团可以直接使体系中的难降解有机物矿化,降低TOC。同时,在实验中还发现了腐殖酸与污染物之间对活性位点的竞争关系。此外,这种催化剂有多种污染物适应性,有广阔的应用前景。3.制备新型催化剂(铁-铝复合小球)。将催化剂固定化进行固定床连续性实验,设备连续运行100 h,TOC的去除率保持在约50%,重复多次使用后仍有良好的去除率,该复合小球是一种有效的臭氧化催化剂。
其他文献
目的:探讨鞣花酸(Ellagic acid,EA)对脂多糖(Lipopolysaccharide,LPS)诱导的多巴胺(dopamine,DA)能神经元损伤的保护作用及其可能机制。方法:1.在体实验:30只SD大鼠(200-250g)随机分为5组:假手术组、EA(50 mg/kg)组、LPS(10μg)组、LPS+EA(10 mg/kg)组和LPS+EA(50 mg/kg)组,每组6只。采用单侧中
真空紫外辐照技术是一种绿色、高效的水处理技术。由于其波长短,能量强,同时生成大量可有效降解污染物的自由基,被广泛应用于高级氧化处理工艺中。过氧化氢(H2O2)是真空紫外辐
防屈曲钢板墙(BRW)作为一类性能优越的抗震构件,常被用作多、高层结构的主要抗侧力构件,但是防屈曲钢板墙屈服位移大,在小变形阶段耗能芯板依然处于弹性状态,而无法进入塑性
香山静宜园位于北京西北郊,其历史渊源可追溯至唐代。清乾隆时期,香山已具有众多历史遗存,乾隆在香山原有景观资源基础上营造皇家御园,于乾隆十一年(1746)御题二十八景,并赐
由于日益突出的能源危机和环境问题,合理有效的开发、利用新能源越来越受到人们的重视,双向DC/DC变换器在电动汽车、新能源发电系统、不间断供电系统、航空航天电源等领域得
[目 的]探讨地中海贫血对毛细管电泳法(Capillarys 2 Flex Piercing,C2FP)糖化血红蛋白检测系统的影响;探讨毛细管电泳法糖化血红蛋白系统和毛细管电泳法血红蛋白电泳系统的
电子工业污染河道底泥具有重金属污染种类多、含量高、环境风险大和含水率高的特点,一般采用疏浚后进行重金属稳定化和脱水减容处理,之后才能进行后续处置。而以往的研究主要
港口在全球供应链中扮演着至关重要的角色,因此加强供应链和港口运营可以降低与装卸作业相关的风险,因此,本研究的目的是确定和评估首选的风险管理替代方案,降低危险品装卸期
固体氧化物燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell(SOFC))是利用物质之间化学反应将化学能直接转换成电能的装置。由于不经过燃烧过程,且不受卡诺循环的限制,所以SOFC具有高能量转换率
呼和浩特作为一座历史文化名城,近现代以来,城市发展变化日新月异。作为内蒙古的省会城市,其城市发展、建设,有着独特的魅力所在。自古以来,这里就是历朝历代争相发展的城市,