钠-空气电池因具有高的能量密度、低的成本及充电电压,而受到广泛关注。然而,对于大多数钠-空气电池来说,都是在干燥的纯氧条件下工作的。当有水分存在时,钠-空气电池表现出较差的安全性及循环寿命。在本文中,将单壁碳纳米管（SWNTs）通过范德华力及“Cation-π”相互作用力分散在离子液体（[C₂C₁im][NTf₂]）中,形成物理凝胶,提出一种新颖的准固态钠-空气电池。该电池体系应用NASICON(Na₃Zr₂Si₂PO₁₂)结构固体电解质和凝胶阴极,不仅能够保护金属钠阳极,还可以解决传统液态电解液易挥发、泄露及燃烧的问题,显著提升了电池的安全性及循环寿命。相比在纯氧气条件下,在环境空气中,基于凝胶阴极的钠-空气电池展现出更加优异的电化学性能。在电流密度为0.1 m A cm^-2的条件下,能够稳定循环125次,循环时间为528小时。在较高电流密度0.5 m A cm^-2的条件下,首次放电比容量为2181 m Ah g^-1,并且在80°C时,放电比容量高达2856 m Ah g^-1,展现出较宽的工作温度。采用原位X射线衍射（In-situ XRD）、非原位透射电子显微镜（Ex-situ TEM）以及高分辨透射电子显微（HRTEM）等检测方法,进一步证实了在环境空气条件下该钠-空气电池的反应机理。与水系钠-空气电池类似,在放电过程中,由于凝胶较强的疏水特性,使空气中的气态水沉积到表面转化成液态水,与Na₂O₂反应生成Na OH,然后生成的部分Na OH溶于水形成具有高电导率的Na OH;在充电过程中,Na OH分解产生游离的金属Na,有效降低了充电过电位。并且经过试验证实,当有一定量的水分存在时,随着水含量的增加,放电比容量也明显增加。该项工作对于发展和促进金属-空气电池的实际应用具有十分重要的意义。基于准固态钠-空气电池的研究,对上述凝胶电解质进行了改性,加入了钠盐（Na TFSI）,显著降低了电池的充电过电位。将沸石咪唑类骨架（ZIF-67）在混合气（Ar:H₂=9:1）中进行煅烧处理,制备出氮掺杂金属有机框架（MOF-NCNTs）阴极催化剂,该MOF-NCNTs具有稳定且多孔的笼状结构,中空碳纳米管中的钴纳米颗粒及管壁掺杂的氮之间的协同效应对二氧化碳的吸附及还原起到了积极作用。所构造的准固态钠-二氧化碳电池能够在电流密度为0.1 m A cm^-2的条件下,稳定循环145次,循环时间为585 h,首次放电比容量高达3153 m Ah g^-1。采用原位拉曼光谱对其反应机理进行了分析,发现主要放电产物为亚稳定的草酸钠（Na₂C₂O₄）和少量碳酸钠（Na₂CO₃）,并证明了其可逆的生成与分解。该项工作为实现二氧化碳的高效电化学转化提供了新的思路。