【摘 要】
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Ti3C2Tx MXene是新兴的二维层状过渡金属碳化物家族中的典型代表,具有金属导电性、类石墨烯结构、带隙小以及功能化表面的亲水性等优点。因此,这种二维材料在储能领域的应用受到了广泛的关注。但MXene在不同电解质的电化学性能差异较大,目前未有对这一问题的统一观点,因此,本论文针对这一科学问题,提出有效活性位点是决定MXene电化学性能的本质原因这一新观点,拟通过调控MXene的有效活性位点提高
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Ti3C2Tx MXene是新兴的二维层状过渡金属碳化物家族中的典型代表,具有金属导电性、类石墨烯结构、带隙小以及功能化表面的亲水性等优点。因此,这种二维材料在储能领域的应用受到了广泛的关注。但MXene在不同电解质的电化学性能差异较大,目前未有对这一问题的统一观点,因此,本论文针对这一科学问题,提出有效活性位点是决定MXene电化学性能的本质原因这一新观点,拟通过调控MXene的有效活性位点提高其在非质子电解质中的电化学性能,阐明MXene在非酸性电解质中的储能机制。论文主要研究内容如下:(1)表界面调控MXene有效活性位点及其电化学性能研究。制备出均匀的MXene二维纳米薄片,并利用Na2CO3进行插层,通过浓酸刻蚀和热处理材料表界面官能团数量来达到调控MXene有效活性位点的目的,并研究其超级电容器性能。通过材料形貌表征,发现在插层前后,甚至在酸刻蚀和热处理后,材料形貌并未发生明显变化;结构表征表明,通过表界面调控MXene有效活性位点使得材料结构发生变化,(002)特征峰出现明显的红移和蓝移,元素含量与价态也表现出规律变化。通过性能测试表明,酸刻蚀和热处理对材料性能有显著影响。酸刻蚀后的MXene在0.5A g-1电流密度下,中性电解液中的比电容可达到88.15 F g-1,其比电容为I-MXene样品的1.6倍,更是IC-MXene样品比电容的11倍,证明在Na2SO4电解质中,MXene材料的电化学性能与有效活性位点相关。(2)结构调控MXene有效活性位点及其电化学性能研究。利用二维MXene薄片为前驱体,通过KOH可将MXene片状表面靠近缺陷位的Ti-C键受到-OH离子攻击断裂,将MXene片状剪切成为一维纳米带,以此来实现结构调控的目的。形貌表征表明,利用KOH剪切成功制备出较为均匀的一维纳米带。电化学性能测试结果表明,在0.5A/g电流密度下,纳米带样品的比电容为81.2 F g-1,其比电容为MXene样品的1.5倍,进一步证明利用结构能够有效调控MXene材料的表面有效活性位点。
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