双极多齿配合物发射光谱探针在钍和铀分析中的应用

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钍作是我国核能可持续发展的潜在资源,也是一种经济合理的核电燃料。它除了在核能方面有很好的利用之外,在其他方面也有广泛的应用,如光学、无线电、航天航空、冶金、化学工业和材料等方面。钍的放射性和毒性对人体健康以及环境具有很大的危害。因此,如何快速灵敏地检测钍离子对于环境科学、生命科学都有着重要的意义。铀是一种稀有的锕系过渡金属并且铀-235是核能发电的相当重要的燃料。但是铀及其化合物具有放射性和毒性,会对环境和人们的健康构成威胁。要高效地获得铀资源并防止铀污染,必须建立快速的灵敏的选择性好的检测铀的方法。因此,对环境中的重金属钍和铀含量进行质量监控具有重要意义。为此,本文合成了双极双齿配体和双极四齿大环配体,并考察了其结构和光谱性质。以该配体作为探针提出了基于IPTP配体测定钍的共振光散射、二级散射、倍频散射分析法和基于Eu-H4L-UO2+共振荧光法测定铀,为铀和钍的分析检测提供了新的手段。第一章绪论部分介绍了荧光探针以及铀和钍的检测方法特点及目前研究进展。接着介绍了IPTP、H4L及其金属配合物的性质和应用、金属聚合物研究进展及共振光散射和二级散射、倍频散射的应用研究。第二章我们合成了双极双齿配体IPTP并对其进行了结构表征,该配体可以与钍离子自组装形成超分子聚合物,使得体系的共振光信号和非线性共振信号显著增强。基于此我们建立了以该配体为探针RLS、SOS、FDS法检测溶液中的钍。在最合适条件下,检测钍(IV)的检出限为0.003μg/mL。该方法已用于实际样品中钍(IV)的检测,回收率在96.3%101.5%之间。第三章我们利用双极四齿配体(H4L)与铀酰和铕离子配位形成异核铀酰配合物,基于阳离子-阳离子之间的相互作用(CCIs),研究了Eu3+-H4L-UO2+体系的光谱特征,建立了一种高灵敏度的共振荧光法不经分离直接测定溶液中铀的新方法。我们还研究了影响因素和最佳反应条件。在适宜条件下共振荧光强度与铀的浓度的线性范围是0.0082.0 nmol/mL,检出限0.002nmol/mL。该方法成功用于样品中铀的测定。
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