层状双金属氢氧化物及其衍生复合氧化物制备及吸附效能的研究

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本文以硝酸铝、硝酸镁、氢氧化钠、碳酸钠等为主要原料,采用共沉淀法合成了不同Mg/Al比纳米级镁铝层状双氢氧化物(LDH),并高温焙烧制得其衍生复合氧化物(LDO)。用透射电镜、X-射线衍射图谱、红外图谱、热重-差热扫描量热分析、BET表面积、Zeta电位滴定等手段对LDH和LDO的形态、结构形貌、热稳定性、材料表面性质进行了表征。研究了LDO在不同的投加量、溶液pH值、氟离子浓度等条件下对水溶液中氟离子的吸附去除效果,并对实验中的影响因素和机理进行了分析探讨。研究结果表明: (1) LDH对氟离子的去除率效果并不理想,在焙烧温度小于500℃以下的范围内,焙烧产物LDO的除氟能力随着焙烧温度的升高而增大,温度继续提高,吸附能力降低,其中Mg/Al摩尔比为3:1的LDH3在500℃焙烧四小时获得的LDO3去除效果最佳。LDO3颗粒带永久性正电荷,其等电点为pH=11.8。 (2) 通过对吸附时间、pH值、LDO3投加量、溶液氟离子浓度等因素对吸附影响的研究发现,LDO3在三小时后吸附基本达到饱和,对氟离子的去除率,随着投加量的增大而增大,随着氟离子的起始浓度增大而减少,在氟离子浓度10mg/L溶液中,投加量1g/L时,在pH4~11范围内,吸附效果差别不大,保持在90%以上,pH继续升高,去除率下降。 (3) LDO对氟离子的去除可能通过结构恢复和表面吸附两种过程,LDO对氟离子的去除效率同其比表面积不成正比,说明主要为结构恢复起主导作用。 (4) 实验发现不同LDO3投加量下的分配系数Kd不同表明表面吸附位为非均质。 (5) 吸附动力学研究表明CLDH3-500吸附氟离子遵守Lagergren一级速率模型。 (6) 吸附热力学研究表明CLDH3-500吸附氟离子吸附等温线与Langmuir吸附等温模型吻合。 (7) LDO吸附氟离子后,只能部分恢复LDH的层状结构,并且随着温度的升高,层状结构恢复程度降低。1gCLDH3-500去除氟离子的实际最大量约占理论上CLDH3-500完全恢复所能去除氟离子量的58.1%。
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