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有机-无机卤化物钙钛矿材料因其在太阳能电池领域的应用潜能,迅速跻身材料研究前沿。影响光电器件性能的不可忽视的因素之一是作为光吸收层的钙钛矿薄膜的质量。目前制备钙钛矿薄膜主要方法之一是一步溶液法,该方法有着操作简单,成本低廉的优点,并且可在大气环境下进行,但由于溶液向薄膜的转变过程迅速,制备的薄膜质量往往难以控制。为了探究大气环境制膜方法及改善最终制得的薄膜质量和器件性能,我们通过研究钙钛矿薄膜的制膜前后及薄膜生长过程,研究溶剂氛围热处理手段并优化了这一方法,在典型的MAPb I3和Cs0.05(MA0.17FA0.83)0.95Pb(I0.83Br0.17)3体系中制备出了高质量,形貌好,晶粒尺寸达到微米级的有机钙钛矿薄膜,以XRD、SEM、UV-Vis、PL等技术表征了薄膜的相态、结构、形貌、光学性能,结合Lamer生长模型分析了晶体生长过程。在此基础上,制备了太阳能电池器件,所得太阳能电池器件性能与对照样相比明显提高。具体结果如下:1.在钙钛矿薄膜制备,以及相关器件制备及测试方面,我们开展的工作包括:研究了甲胺气体解离单晶制膜法,以及被广泛使用的添加反溶剂制备钙钛矿薄膜的方法,研究发现掌握反溶剂的滴加时间是提高薄膜质量的必要条件;在使用溶液法制备钙钛矿薄膜过程中,调整前驱体中的反应物的投料比可以一定程度地优化薄膜质量,初期制备钙钛矿平面型太阳能电池时,实验发现通过氧化空穴层,有利于提高太阳能电池器件的性能,其中主要参数短路电流密度由10.14 m A/cm2提高到16.51 m A/cm2。2.采用典型体系MAPb I3,开发了溶剂氛围热处理方法。优化了热处理的时间,并使用低剂量DMSO溶剂进行循环处理,延长薄膜的再生长时间,得到了晶粒尺寸增大15倍的薄膜,晶粒平均尺寸由0.189?m增加到3.02?m,并且制备的钙钛矿太阳能电池光电转化率由11.9%提高到14.25%。并研究了不同的溶剂（DMF、DMSO、NMP）氛围对钙钛矿薄膜的作用,研究发现,有机溶剂对于薄膜晶粒长大均有类似的作用,薄膜晶粒平均尺寸相较于传统热处理方法制备的薄膜有一定程度增大,这一过程可以用Ostwald熟化理论解释。3.制备了混合阳离子钙钛矿薄膜并进行了溶剂气氛热处理,并且研究了传统热退火和DMF、DMSO、NMP三种有机溶剂氛围退火对于钙钛矿薄膜的作用差别,实验表明使用DMSO溶剂进行退火能明显增加经理尺寸,且该方法制备的薄膜的稳态荧光光谱强度相比传统方法制备的薄膜强,经过时间分辨光致发光谱计算,载流子寿命由321.6ns增加到620.8ns说明了该方法制备的薄膜的缺陷减少,质量提升。在大气条件下制备了高填充因子0.748、光电转换效率达17.25%的混合型阳离子钙钛矿太阳能电池并进行了电学性能测试分析薄膜中的缺陷和载流子传输过程。综上所述,本文中,针对钙钛矿薄膜质量在大气中制备存在的问题,我们对有机钙钛矿薄膜的溶剂蒸汽热处理制备方法开展了研究,通过对薄膜生长前后的过程进行调控,得到了制备大尺寸,高结晶度薄膜的方法,研究结果对大气条件下低成本高效率制备各种有机钙钛矿薄膜提供了理论依据,有望对钙钛矿太阳能电池的高效制备提供支持。