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近年来,稀磁半导体(Diluted Magnetic Semiconductors,简称为DMS)因表现出独特的磁有序现象而备受人们关注,对其独特磁性的理解涉及到很多的基础性物理问题。同时,这些独特的磁性蕴涵着巨大的潜在应用前景,而能否获得较高的居里温度是DMS应用的关键。
关于稀磁半导体的铁磁性起源仍存在很大争议,实验结果多样,甚至互相矛盾。一些研究表明在过渡金属掺杂的ZnO中检测到的铁磁性属于外部特性,即来自于磁性团簇或第二相;而另一些研究组却宣称不存在磁性团簇或第二相,认为铁磁性是DMS本身的特性。
本文在大量工艺探索的基础上采用溶胶凝胶方法制备了掺杂ZnO基稀磁半导体粉末样品,结合样品的结构分析、元素价态,磁性和电学性质测试,对样品的室温磁性来源进行了探讨和分析。
首先,探索出能够制备出具有单一纤锌矿结构具有室温铁磁性的Co掺杂ZnO基稀磁半导体粉末样品的工艺。实验表明二次烧结的样品比一次烧结样品的磁化强度大,由于所制备的样品具有大约106Ωcm的高电阻率,不能够利用自由载流子诱导机制来解释铁磁性的起源,研究结果表明铁磁性起源于局域化的受主之间的相互交换作用,因为二次烧结会增加Zn空位(受主)的数目。由X射线近边吸收结构(XANES)的吸收峰向高能方向的移动也证实了再烧结样品中存在更多的Zn空位,也就存在更多的受主。因为在样品中受主处于局域化状态,因此观测到的电阻率很大。因此可以推断观测到的铁磁性和ZnO本征缺陷Zn空位的引入有关,ZnO的铁磁性是其本质属性。
在Co掺杂ZnO基稀磁半导体粉末样品的研究基础上,进一步研究了共掺杂。对共掺杂ZnO粉末样品结构,磁性能与电性能进行了实验研究。结构分析表明共掺杂并没有改变ZnO六角纤锌矿结构,没有观测到杂相峰。在Co,Cu共掺杂的体系中,光电子能谱(XPS)说明Cu离子是+1价,扮演着受主的角色,磁性测量说明饱和磁化强度随着Cu离子的增加而逐渐增加而且电阻测试发现掺入Cu离子后,样品的电阻率增加,这是由于+1价Cu离子处于受主能级,补偿了制备的样品中由于Zn填隙产生的电子,巡游电子数目减少,Zn位置处的缺陷数目增加,Co离子之间耦合交换作用增强,从而使样品的磁化强度增加
在Co,Al共掺杂的体系中,磁性测试表明Al离子的掺入使样品的饱和磁化强度减小,电阻测试发现掺入Al离子后,随着Al离子浓度的增加,样品电阻率急剧减小。其原因是,Al离子是+3价,在体系中充当施主的角色,Al离子的加入使得体系中巡游电子的数目增加。当Al离子浓度增加的时候,受主的数目相对减小,Co离子之间的相互交换作用减小,样品的铁磁性减弱。