【摘 要】
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金属—有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)作为近年来新型材料的代表,由于其具有丰富多样结构、可设计的官能基团,以及较高的比表面积等优点,因而在气体吸附、催化、生命科学以及光电/热电材料等领域都取得了诸多开创性成果。在生命科学领域,利用药物分子与MOFs之间的相互作用力可实现药物的高效负载,同时解决药物的泄漏与提前爆发式释放。同时,由于MOFs具有低毒性及体内可降解
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金属—有机框架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)作为近年来新型材料的代表,由于其具有丰富多样结构、可设计的官能基团,以及较高的比表面积等优点,因而在气体吸附、催化、生命科学以及光电/热电材料等领域都取得了诸多开创性成果。在生命科学领域,利用药物分子与MOFs之间的相互作用力可实现药物的高效负载,同时解决药物的泄漏与提前爆发式释放。同时,由于MOFs具有低毒性及体内可降解性,极大减轻了药物治疗过程中的副作用,提升了病患的生活质量。本文为了提高MOFs材料对顺铂(cisplatin)类抗癌药物的负载量,合成了含有缺陷的纳米级UiO-66骨架,成功负载抗癌药顺铂,并诠释了基于含缺陷UiO-66骨架材料的顺铂药物负载、拟体液环境中的药物释放,以及顺铂与DNA的协同负载过程。另外,在合作研究中,我们预想借助MOFs材料有序的骨架结构和固有的低热导性优点,拓展MOFs在热电领域的应用,但在实验过中发现MOFs本身较低的导电性阻碍了整体热电性能的表达,最终我们筛选了 SnTe基材料为研究对象探索了此类材料的热电性能。本论文两部分工作简述如下:一、合成含有缺陷的纳米级UiO-66NMOF,然后利用膦酰基乙酸连接剂以Zr-O-P键锁定裸露的缺陷空位,利用另一端未配位的羧基锚定顺铂前药cis,cis,trans-[Pt(NH3)2Ch(OH)2]。结果发现含有缺陷UiO-66的顺铂药物负载量高达256.5mg·g-1(基于顺铂为25.7%),对应摩尔比为Zr6:Pt:P=1.5:1:1,其载药量明显高于不含缺陷的UiO-66以及其他一些MOFs载体。这一工作表明,通过增加MOFs的缺陷位点,利用功能性连接剂和孔洞来封装药物,可大大提升抗癌药物的负载量。二、SnTe被认为是可替代PbTe的环境友好型热电材料,但其较高的热导率限制了性能的进一步提升。之前的研究表明SnTe较高的热导率源于较高的晶格热导率和较高的载流子浓度。在AgSbSe2固溶的SnTe材料(SnTe+xAgSbSe2)中,我们发现在850 K时,虽然其载流子浓度依然处于较高的水平(1021cm-3),其总热导率仍然从3.37W·mK-1降到了 1.27W·mK-1。随着AgSbSe2浓度的增加,我们发现电导率和热导率在x=20%时都降低到最低值,然后两者同时开始增加。这一现象表明体系中存在较强的电声耦合效应。在x=20%时,固溶材料在850 K的ZT值达到0.95。通过第一性原理计算,发现电声耦合对晶格常数存在着非单调依赖关系,而这正是热导率与电导率出现极值点的原因。该研究揭示了当电声耦合被限制在谷内散射的过程中时,其引起热导率的降低可以弥补电导率的损失,从而提高热电性能。
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