白腐真菌胞外铁氧化物及其形成机理研究

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白腐真菌是一种良好的生物吸附材料,有研究表明白腐真菌耦合铁氧化物对污染物的吸附效果更好,但目前的研究中大多是使用化学合成的铁氧化物。铁氧化物在自然界中广泛存在,其自然形成过程受到微生物矿化作用的影响。目前对白腐真菌直接参与形成的铁氧化物性质及其环境效应未知。因此,本研究针对白腐真菌的模式菌种-黄孢原毛平革菌与Fe3+作用形成的胞外铁氧化物的性质及其环境意义进行了研究,并进一步分析了白腐真菌分泌到胞外的聚合物质对铁氧化物形成的影响,以及深入研究多糖自身的自组装行为对矿化作用的影响。首先研究了不同浓度Fe3+培养条件下白腐真菌胞外聚合物的理化性质变化及菌体表面铁氧化物的特征。结果表明含铁的酸性环境中,菌球表面仍能形成稳定的铁氧化物;表征结果表明未添加Fe3+的菌球表面光滑无颗粒物,添加Fe3+的组附着了较多粒径约为60 nm的球状颗粒,该球状物为铁氧化物颗粒,红外光谱数据表明白腐真菌EPS中多糖的羟基可能是胞外铁氧化物的形成位点。负载铁氧化物的白腐真菌与无负载铁的空白对照组菌球相比,提高了对两种污染物的吸附能力,铁负载量较高的组吸附能力增强。pH的增大有利于官能团上质子的解离,产生较多的负电性官能团与污染物结合,pH为6达到最大吸附率94.58%,此时吸附量也最大为181.36 mg/g。温度对吸附亚甲基蓝的影响较大。在白腐真菌SMP多糖体系中铁的矿化模拟实验晚期主要物相为β-FeOOH,而自然界中通常铁细菌形成的铁氧化物矿物相为α-FeOOH。随着矿化时间,初始添加Fe3+浓度,多糖浓度,温度,pH的变化铁氧化物的形态也在α-Fe2O3,α-FeOOH与β-FeOOH之间进行转化。通过刚果红实验和分子量的测定说明白腐真菌多糖为三螺旋结构,且通过表征确定其为无定形的非晶体结构,显微镜实验得出其形态为链状团聚结构,并具有自组装行为。实验结果同时也表明多糖中的-OH基团为铁氧化物的形成提供了作用位点。综上所述,在酸性培养条件下白腐真菌表面能够形成铁氧化物纳米颗粒,其形成过程受胞外多糖的影响,提高了白腐真菌对污染物的吸附作用。此外,菌体产生的溶解性多糖同样也通过调控作用影响铁氧化物的形成过程,其自组装特性可能也在这个过程中发挥部分作用。本论文的研究结果对进一步了解铁氧化物的生物矿化过程及其环境效应具有重要意义,为环境纳米材料与环境微生物等多学科的结合提供了理论基础。
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