【摘 要】
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CuGaS2的光学带隙非常接近中间带主体材料的最佳带隙2.0-2.5 e V,基于众多学者关于杂质掺杂CuGaS2的理论计算,掺杂剂选择Ti或Cr,可以实现在CuGaS2材料中形成中间带（IB）。制备CuGaS2材料最常见的方法有固相烧结法和磁控溅射法,这些工艺或是需要在高温的条件下完成或是需要昂贵的仪器和严苛的实验环境。本文采用溶剂热法来制备CuGaS2及Cu Ga1-xMxS2（M=Ti、Cr
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CuGaS2的光学带隙非常接近中间带主体材料的最佳带隙2.0-2.5 e V,基于众多学者关于杂质掺杂CuGaS2的理论计算,掺杂剂选择Ti或Cr,可以实现在CuGaS2材料中形成中间带（IB）。制备CuGaS2材料最常见的方法有固相烧结法和磁控溅射法,这些工艺或是需要在高温的条件下完成或是需要昂贵的仪器和严苛的实验环境。本文采用溶剂热法来制备CuGaS2及Cu Ga1-xMxS2（M=Ti、Cr）,技术具备简单、快速、低温、成本低、循环周期短、安全无污染等优势。本论文选用十二硫醇和十八碳烯的混合溶液作为溶剂,采取一种简单的溶剂热法成功合成CuGaS2材料以及Cu Ga1-xMxS2（M=Ti、Cr）,实验研究了反应温度、退火温度、硫源、铜源及掺杂浓度对目标产物的影响,并讨论了CuGaS2及Cu Ga1-xMxS2（M=Ti、Cr）的形成机理。分别采用了X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、拉曼光谱仪（Raman）、紫外光电子能谱仪（XPS）对材料的相结构、相纯度、元素价等进行表征。通过紫外-可见-近红外光谱（UV-vis-NIR）验证了掺杂材料中中间带（IB）是否存在,用霍尔效应仪、紫外光电子能谱仪（UPS）和电化学工作站分析了材料的电学性质和能带结构,并讨论了中间带的半填满状态。XRD分析发现随着反应温度和反应时间的延长,CuGaS2材料的杂相逐渐消失,CuGaS2纤锌矿结构的衍射峰相继出现,得出合适的反应条件。采用控制变量法多次实验,最终得到最佳退火条件、合适的起始原料及配比、最佳的反应溶剂及浓度等,制备出高质量的CuGaS2材料。在CuGaS2制备工艺的基础上对材料掺Ti或Cr,XRD分析发现Ti-CGS2和Cr-CGS2的衍射峰均向低角度偏移,进一步证实了杂质的成功掺入。UV-vis-NIR分析,Ti或Cr掺杂样品的吸收曲线中观察到两个额外的吸收响应,掺杂提高了CuGaS2的光吸收系数,拓宽吸收光谱,表明通过掺杂引入了中间能带。XPS分析显示了Ti和Cr的化合价,表明杂质原子取代了Ga原子在晶格中的位置。UPS测试可以得到费米能级的位置,对比之前带隙分析得到的中间带位置,可以发现费米能级穿过了中间能带,得到了半填满状态的中间带。霍尔效应结果表明,CuGaS2及其掺杂材料是p型半导体材料,Cu Ga1-xMxS2（M=Ti、Cr）的载流子浓度随着Ti或Cr掺杂浓度的增加而提高,而电阻率则降低,光流响应分析表明,中间带导致了光电流密度的增加。综上可以得出溶剂热法可以制备出优良的中间带材料。
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