石墨烯是一种由碳原子以sp~2杂化轨道组成、呈六角蜂窝状结构的二维纳米晶体。由于其特殊的二维结构,产生了极其优异的电学、力学、热学、和光学性质,在电子器件、储能材料、生物医学等领域有着巨大的应用潜力。探索大规模、低成本、高质量地制备石墨烯的新方法,吸引了越来越大的研究兴趣。经过科研工作者多年的努力,目前已经发展了一系列制备石墨烯的新方法,主要有:机械剥离法、氧化还原法、SiC外延生长法以及化学气相沉积(CVD)法等。这些方法中,化学气相沉积法由于存在可控性高、可量产、生产工艺简单等优点,被认为最有希望实现大规模工业化生产的方法,吸引了越来越多科研工作者的关注。在化学气相沉积法生长石墨烯领域中,两个研究方面受到越来越多的关注:一是实现大规模制备大尺寸、高质量单晶石墨烯薄膜,甚至实现工业化生产;二是分析石墨烯生长的微观结构变化,甚至实现图形化,研究石墨烯的生长机理。在大尺寸单晶石墨烯研究方面,已经实现了厘米级别大小单晶石墨烯的可控制备。但是,由于化学气相沉积法生长石墨烯的影响因素较多,包括铜基底的处理、生长温度、氢气浓度、碳源浓度、载气含氧量等等,石墨烯的生长机理尚不明确,有待进一步深入探讨。过去几年,化学气相沉积法中各个因素都进行了较为系统的研究,然而由于压强大小很难控制,很少有压强对石墨烯生长的影响的相关报道。本论文系统地研究了化学气相沉积法生长过程中压强对石墨烯生长的影响,发现可以通过调控压强来调控石墨烯的形状,实现石墨烯的图形化。在稳态压强下,通过调控压强大小,可以生长出方形石墨烯;在动态压强下,改变压强的变化速率,可以生长出圆形石墨烯;结合稳态压强和动态压强,可以实现方形石墨烯和圆形石墨烯的相互转换。该结果对于理解压强在石墨烯生长过程中的作用,研究石墨烯生长机理,实现单晶石墨烯的规模化生产都将起到巨大的推动作用。本论文主要分以下方面进行阐述:一、在稳态压强下,研究了压强对石墨烯生长的影响,生长出高质量的方形石墨烯。应用化学气相沉积法,通过控制氢气流量或出气端高真空角阀调控来调控反应系统中的压强。结果表明反应系统内的压强较低时,石墨烯为方形结构,边界较为粗糙,随着压强增加,边界变得锐利;随着反应系统内的压强持续增加,石墨烯从方形转变为多边形结构,边界呈现树枝状;进一步增加压强,石墨烯形成稳定的六边形结构,且边界锐利。结果说明可以通过压强来调控石墨烯纳米结构的形貌,获得了高质量的方形石墨烯。二、在动态压强下,研究了压强的变化速率对石墨烯生长影响,获得了高质量的圆形石墨烯。采用两步生长法,首先在相同生长条件下制备出尺寸大小合适的六边形石墨烯作为前驱体;然后通过控制出气端真空角阀使系统压强处在动态变化中,研究动态压强对石墨烯生长的影响。结果发现,随着动态压强速率的增加,石墨烯形状由边缘锐利的多边形向边缘平滑的圆形石墨烯演变;当压强进一步增加时,石墨烯最终会演变为边缘平滑的椭圆形。可以看出,我们可以调控石墨烯的边缘形状,生长出高质量的单层单晶的圆形石墨烯。三、结合稳态压强和动态压强条件,实现了方形石墨烯和圆形石墨烯的相互转换,为研究石墨烯的生长机理提供参考。在可控制备六边形、方形和圆形石墨烯的基础上,应用多步生长法,改变生长压强,可以实现石墨烯形状从六边形、方形到圆形之间进行转换。在六边形石墨烯纳米结构基础上,调节第二次生长处于稳态压强或动态压强,可以制备出方形石墨烯或圆形石墨烯;调控系统处于稳定的平衡状态下,方形石墨烯或圆形石墨烯又可转变为六边形石墨烯。由此可见,我们最终实现了不同石墨烯纳米结构的相互转变,实现了单晶石墨烯的图形化,该结果对进一步研究石墨烯生长机理提供了有益的指导。