二维材料随着维度的降低展现出独特的物理、化学性质,受到了人们的广泛关注。相比于三维材料,二维材料有着诸多优势:一方面,电子结构和带隙可以通过薄膜的厚度调控,更高的载流子迁移率以及较大的比表面积可以提供更多的反应活性吸附位点;另一方面,二维材料电子间库仑屏蔽作用减弱从而表现出比三维材料高约一个数量级的激子结合能,在光吸收、光电子器件等领域有着非常好的应用前景。二维石墨烯稳定性好、迁移率高且拥有无质量的狄拉克费米子,最近在双层石墨烯中发现的超导现象,表明它在纳米器件、超导等领域有着巨大的应用前景。过渡金属硫化物（TMDs）,不仅稳定性高、且拥有合适的带隙,是比较理想的二维功能材料。近几年实验合成的V族单质黑磷有着合适的直接带隙以及超高的载流子迁移率,有望成为下一代最具影响力的光电材料。此外,还有一些Ⅱ-Ⅵ族、Ⅲ-Ⅴ族和IV-IV族等二维层状材料也相继通过理论预测并在实验上成功合成。这些二维功能材料展现出了良好的力学、光学和电学性质,进一步拓展了二维功能材料家族,为实现二维功能材料的实际应用提供了理论基础。另外,近年来二维本征磁性功能材料在自旋电子学、自旋电子器件、磁存储、磁传感器等方面的诸多潜在应用受到人们的广泛关注。尤其是二维Cr2Ge2Te6和Cr I3磁性半导体在实验上成功合成,引发了人们对二维本征磁性功能材料的研究热潮。然而,已有的二维功能材料或多或少存在一些不足,比如石墨烯的可调带隙很小、过渡金属硫化物的载流子迁移率仅在200~500 cm2v-1s-1之间,V族黑磷及其化合物在空气中极易被氧化降解,目前为止实验上合成的二维本征铁磁半导体材料非常少,居里温度比较低且容易在空气中氧化,这些缺陷都在一定程度上限制了二维功能材料的实际应用。其中,二维功能材料被氧化降解会改变材料的原有结构、进而影响其物理化学性质,已成为阻碍其应用的核心因素。因此,深入理解其内在氧化机理对于实验合成质量高、性质好的二维功能材料至关重要。针对以上问题,经过调研发现二维硫族化合物拥有较好的抗氧化性能（元素特征）,因此我们所有的研究对象都是基于二维硫族化合物材料,且几乎都存在对应的块体材料。本文首先以单层Te烯和Zr Te5为例研究其氧化机理;然后理论预测了实验上可剥离的、性质好、抗氧化的二维光电、光催化二维硫族半导体材料;最后提出一种获得二维硫族铁磁半导体材料的新思路。具体研究内容如下:1.研究了表面吸附（O2和H2O分子）和空位缺陷对Ⅵ族单层Te烯的结构稳定性以及电子结构的影响。研究表明:H2O分子在Te烯表面属于物理吸附,而O2分子属于化学吸附,分解势垒0.92 e V,表明其不易被氧化。当有空位缺陷的情况下,H2O和O2分子的吸附能会进一步增加。H2O分子对于O2分子在Te烯表面的分解有一定促进作用,而空位缺陷则会急剧降低O2分子在Te烯表面的分解势垒,导致Te烯氧化降解。此外,H2O和O2分子吸附对Te烯电子结构影响较小,而空位缺陷对Te烯电子结构影响较大。研究表明空位缺陷的浓度对Te烯带隙很敏感,且浓度越大,带隙越小。尤其当浓度为5.3%时,会出现由间接带隙到直接带隙的转变。因此,实验制备高质量的二维Te烯材料应该尽量避免空位缺陷、并严格控制O的覆盖度。另外,研究了空气中H2O和O2分子对单层拓扑材料Zr Te5拓扑性质的影响。研究结果表明,H2O分子在单层Zr Te5材料表面为物理吸附,而O2分子表现为化学吸附。O2分子在Zr Te5材料表面的分解势垒为0.87 e V。重要的是,研究发现在低O覆盖度下Zr Te5能保持原有的拓扑性质,当O的覆盖度增加到33%时,发现其依然存在拓扑表面态。分解前后费米能级附近主要是由Te原子的2p轨道贡献,而吸附引入O的能级则位于能带中的低能级位置,因此没有改变原有的拓扑性质。该理论研究对实验上合成高质量的二维单层Te烯和Zr Te5拓扑材料提供了重要的理论依据。2.基于硫族化合物良好的抗氧化性能,我们提出了一族可能从块体材料中剥离的二维单层ABC（A=Na,K,Rb;B=Cu,Ag,Au;C=S,Se,Te）Ⅵ族光电材料,计算得到O2分子在单层KAg Se表面的分解势垒超过1.50 e V,表明O2分子在其表面不易被氧化。通过高精度的单激子激发（G0W0）方法计算结果表明单层的KCu Te,KAg S,KAg Se,KAu Te,Rb Cu Te,Rb Ag Se和Rb Ag Te是直接带隙半导体。KCu Te,Rb Cu Te和Rb Ag Te的电子迁移率高达104 cm2v-1s-1。重要的是研究发现激子能和准粒子带隙（QP）之间满足线性关系,而斜率为1/3。此外,通过理论估算KAg Se,KAg S,Rb Ag Se和Rb Ag Te的太阳能转换效率高达21.5%。通过G0W0方法对实验中发现二维Pb Sn S材料中存在的高各向异性的光电性能进行了理论研究。结果表明,单层和双层的Pb Sn S（Se）2均为间接带隙半导体,展示出高各向异性光吸收性能,且自旋轨道耦合效应（SOC）对电子结构影响较大。通过施加单轴应变发现高各向异性来源于面内晶格方向的不同响应,同时能够实现从间接到直接带隙的转变。在双轴应变下,准粒子带隙和激子能间存在非常好的线性关系,且激子能随着层数增加或者考虑SOC的情况下急剧减少。另外,通过计算其载流子迁移率发现同时存在电子和空穴的超高各向异性。最后,研究表明:存在比较强的层依赖性会随着层数的增加（超4层）而减弱。3.同样的基于硫族化合物良好的抗氧化性能,提出了一系列具有高效光解水且容易从其块体材料中剥离的二维单层Ⅵ族光催化化合物。声子谱和分子动力学模拟均表明它们在室温下能够稳定存在。单层Li XY2均拥有本征的内建电场和合适的直接带隙,光吸收谱表明在可见光到紫外光范围内均有较好的光吸收性能。它们还拥有较高的电子迁移率,可以作为理想的光催化材料。此外,Li Al S2和Li Ga S2拥有比较大的内建电场,表明它们具有高效光解水的潜能。4.同样的基于硫族化合物良好的抗氧化性能,提供了一种实现二维本征铁磁半导体的思路:从对应的磁性块体中剥离出二维单层本征铁磁半导体材料（XCr Y2,X=Li,Na;Y=S,Se和Te）。且早期的实验也证明Na Cr S2的（001）面可以很容易从其块体材料中剥离。通过第一性原理计算证实了单层XCr Y2属于铁磁基态且具有较高的居里温度（最高285 K）。采用高精度的杂化泛函方法计算了其电子结构,发现SOC效应对电子结构和带隙影响显著。同时,SOC效应也能减少空穴的有效质量,进而提高空穴的迁移率。此外,材料本身存在内建电场,在光催化分解水方面有较好的潜在应用。我们的理论研究为实验制备高质量的二维Ⅵ族化合物提供了理论参考、并提供了一系列的实验上可剥离的、性质好的二维光电、光催化和铁磁半导体候选材料,为实现高效的功能转换器件和自旋电子器件的实际应用提供了理论支持。